等離子體制備貴金屬催化劑在葡萄糖氧化反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、利用可再生資源和催化劑是綠色化學(xué)十二原則的重要組成部分。葡萄糖氧化制葡萄糖酸的反應(yīng)是符合綠色化學(xué)原則的典型反應(yīng)之一。葡萄糖酸(鹽)是化工、食品、醫(yī)藥、輕工業(yè)等領(lǐng)域的產(chǎn)品中重要的中間體,具有很廣闊的應(yīng)用前景。目前應(yīng)用于葡萄糖氧化反應(yīng)的催化劑主要有負(fù)載型的貴金屬和雙金屬催化劑,以及非負(fù)載型金催化劑。當(dāng)前的研究表明,葡萄糖氧化是一個結(jié)構(gòu)敏感性反應(yīng),因此,催化劑的制備,特別是還原方法對催化劑活性組分形貌和粒徑分布的影響,會直接影響其催化性能。本

2、文利用輝光放電等離子體制備負(fù)載型鈀催化劑及合成納米金屬溶膠,并將其應(yīng)用于葡萄糖氧化反應(yīng)中。
　　 利用氬氣輝光放電等離子體在室溫下成功還原了Pd/γ-Al2O3催化劑,通過與常規(guī)H2高溫還原的催化劑對比,等離子還原制備的Pd催化劑具有更小的金屬Pd-的平均粒徑、更高的分散度以及更強(qiáng)的金屬載體間相互作用。等離子體還原催化劑因活性金屬Pd粒徑較小而容易在葡萄糖氧化反應(yīng)中因氧中毒而失活,因而其催化反應(yīng)的活性較低。通過在Ar保護(hù)下焙燒,

3、等離子體還原催化劑中Pd顆粒尺寸有所增大,獲得了比常規(guī)H2還原催化劑更好的催化活性。且等離子體還原催化劑中較強(qiáng)的金屬載體間相互作用,使催化劑活性金屬Pd在具有強(qiáng)螯合性的液相反應(yīng)介質(zhì)中更穩(wěn)定,有效地避免了因活性組分流失而造成的不可逆失活。另外,通過實際測量,對等離子體制備方法進(jìn)行了詳細(xì)的能量消耗和經(jīng)濟(jì)花費(fèi)的評估,結(jié)果表明等離子體技術(shù)確實是一種節(jié)能、經(jīng)濟(jì)的催化劑制備方法。
　　 輝光放電等離子體方法同樣可以制備出以有序介孔二氧化硅為

4、載體的Pd/SBA-15催化劑。研究表明,等離子體還原不會破壞SBA-15長程有序的六方結(jié)構(gòu)。Pd/SBA-15催化劑因SBA-15載體具有的特殊結(jié)構(gòu)特性(較大的比表面積和孔體積、較小的孔徑分布),在應(yīng)用于葡萄糖氧化反應(yīng)中時,顯示出了比傳統(tǒng)二氧化硅載體負(fù)載催化劑Pd/SiO2更好的催化活性。
　　 通過直接還原HAuCl4水溶液,輝光放電等離子體在室溫下5 min內(nèi)成功合成了納米金溶膠。整個制備過程一步完成,非常簡單,不需添加任