2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本論文通過電弧放電法合成配合二氯苯超聲提取,并進一步利用HPLC分離得到了一系列異構(gòu)體純的含Sm金屬富勒烯,其中包括分子式為sin@C2n(n=40—42,44—47)的單金屬富勒烯和分子式為Sm2@C2n(2n=88,92,104)的雙金屬富勒烯。對分離得到的金屬富勒烯進行了LDI—TOF—MS和UV—Vis—NIR表征。利用擴散方法培養(yǎng)出Sm2@C104(Ⅰ)與Ni(OEP)的共晶,通過單晶X—射線衍射確定了Sm2@C104(Ⅰ)的

2、結(jié)構(gòu)。對Sm2@C104(Ⅰ)的分子軌道能級進行了理論計算。研究了部分Sm金屬富勒烯的反應活性。
   分離得到的單金屬富勒烯中有8種新的Sm金屬富勒烯,即Sm@C82(Ⅰ)、Sm@C88、Sm@C90(Ⅰ—Ⅳ)、Sm@C92、Sm@C94。其中Sm@C90(Ⅲ)的UV—Vis—NIR吸收光譜與文獻報道的含Ca、Eu、Yb的+2價金屬富勒烯都不相同,可能是一種不同的碳籠。另外七種Sm單金屬富勒烯的UV—Vis—NIR吸收光譜分別

3、與某種已經(jīng)報道的Ca、Eu、Yb單金屬富勒烯相似。
   對比分離得到的Sm2C88、Sm2C92和Sm2C104(Ⅰ—Ⅲ)與文獻報道的雙金屬富勒烯、碳化物型金屬富勒烯、TNT型金屬富勒烯的UV—Vis—NIR吸收光譜,發(fā)現(xiàn)Sm2C88、Sm2C92和Sm2C104(Ⅱ)的吸收與文獻報道的M2C90(Ⅱ)(M=Dy,Er)、M2C94(Ⅰ)(M=Dy,Er,Gd)、Gd2C106相似,其結(jié)構(gòu)應為雙金屬富勒烯而非碳化物型金屬富勒烯

4、,碳籠內(nèi)的Sm以+2價存在。
   Sm2@C104(Ⅰ)—2Ni(OEP)單晶X—射線晶體學研究結(jié)果顯示,碳籠為符合IPR規(guī)則的D30(822)—C104。該碳籠為扁平形,兩個Sm原子分別處在碳籠的兩端,靠近C3軸,相距5.8322(7)(A)。D3d(822)—C104可以由Ih—C80沿垂直于C3軸的方向分開后插入24個碳原子得到,具有納米膠囊特征。
   通過B3LYP密度泛函計算研究了D3d(822)—C104

5、及其負4價離子的電子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)D3d(822)—C104的HOMO和LUMO能級的差值比較小,不利于空心富勒烯生成,但其負四價離子的HOMO和LUMO能級差值顯著增大,有利于生成金屬富勒烯Sm2@D3d(822)—C104。
   研究了sin@C84、sin@C88、Sm@C90(Ⅳ)和sin@C94四種金屬富勒烯與三苯基膦、丁炔二酸二甲脂的反應,通過HPLC分離得到四種金屬富勒烯衍生的主產(chǎn)物,并進行了LDI—TOF—MS和U

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