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文檔簡介
1、經(jīng)濟(jì)迅猛發(fā)展帶來嚴(yán)峻的能源與環(huán)境問題,尋求一種可再生清潔能源替代傳統(tǒng)化石能源迫在眉睫。纖維素是自然界中含量最多、分布最廣的可再生生物質(zhì)資源,主要是由D-葡萄糖通過β-1,4-糖苷鍵連接而成的有機(jī)高分子化合物,對其催化加氫制備高附加值的化學(xué)品是纖維素應(yīng)用的有效途徑之一。
本文采用溶膠凝膠法制備V2O5顆粒、單負(fù)載V2O5催化劑(1wt%Pt/V2O5、1wt%Pd/V2O5、1wt%Ru/V2O5)和雙負(fù)載V2O5催化劑(1wt
2、%CuPt/V2O5、1wt%CuPd/V2O5、1wt%CuRu/V2O5),并將其應(yīng)用于纖維素的催化加氫反應(yīng)中,同時(shí)考察反應(yīng)溫度、時(shí)間、初始?xì)錃鈮毫筒煌饘儇?fù)載對于纖維素的轉(zhuǎn)化率和小分子醇(甘油、乙二醇、1,2-丙二醇和1,3-丙二醇)選擇性的影響,并探究該催化劑的纖維素加氫的過程。
結(jié)果表明:所制催化劑為層狀單晶狀V2O5堆疊結(jié)構(gòu),形成不同孔徑大小的孔道,貴金屬(單質(zhì)和氧化物)和Cu(CuO)均勻地負(fù)載于V2O5表面。
3、當(dāng)催化劑為1wt%CuRu/V2O5時(shí),最優(yōu)的纖維素加氫反應(yīng)條件為:245℃,2h,4.0MPa氫氣。此時(shí)纖維素轉(zhuǎn)化率和小分子醇選擇性最高,分別為99.36%和59.21%,其中乙二醇、1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的選擇性分別為32.36%、20.33%和5.75%。不同金屬負(fù)載的V2O5催化劑中,1wt%CuRu/V2O5表現(xiàn)更佳的纖維素催化活性。
含Cu雙金屬負(fù)載V2O5催化甘油轉(zhuǎn)化率和1,2-丙二醇和乙二醇的選擇性較單
4、金屬負(fù)載V2O5催化劑明顯提高,其中1wt%CuRu/V2O5表現(xiàn)出了最佳的催化活性,甘油轉(zhuǎn)化率為74.45%,目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性為72.17%,其中乙二醇、1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的選擇性分別為29.71%、30.04%和12.42%。
該催化體系下,纖維素催化加氫機(jī)理為纖維素在高壓、高溫和H+以及酸性催化劑V2O5的作用下斷裂β-1,4-糖苷鍵水解生成葡萄糖,釩和貴金屬作用于C-C鍵使其斷裂生成乙二醇和甘油等產(chǎn)物,Cu
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