包頭混合輕稀土催化材料的制備及催化性能研究.pdf

1、本文用改進沉淀法制備了包頭稀土催化劑，通過摻雜Y、Dy、Tb和Mn對該催化劑進行改性處理。用X衍射儀、激光粒度儀、比表面積測試儀、掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡等手段對所制備催化劑進行了表征，并利用密度泛函的方法對催化劑摻雜前后進行了機理計算。 通過測定催化劑的比表面積，研究了沉淀劑的濃度、稀土硝酸鹽濃度、反應溫度、滴加速度及攪拌速度等沉淀條件對催化劑比表面積的影響，找出了制備該催化劑的最佳工藝條件。利用DTA/TG對催化劑樣品

2、前驅體的熱分解行為進行了動力學分析，結果表明其前驅體熱分解反應符合D3模型，活化能為62.939kJ·mol-1，指前因子A=1.184×103S-1，動力學方程為：da/dt=1.776×103exp[-62.939×103/(RT)]·(1-a)2/3[1-(1-a)1/3]-1。 由X射線衍射圖譜看出，摻雜改性前后包頭稀土催化劑基本屬于立方晶系，螢石結構。通過對比表面積、粒度及透射電鏡照片分析，未摻雜改性的顆粒內(nèi)部分布大量

3、空隙，隨焙燒溫度增加，內(nèi)部空隙消失，顆粒大小有所增大，比表面積減小；摻雜Y、Dy、和Tb后粒度變小，比表面積增大，抗高溫老化性能，提高，H2-TPR還原溫度向低溫方向移動，但摻雜Mn元素后，抗老化性能不好，催化性能改善不明顯。 依據(jù)平面波展開的第一性原理贗勢法，研究了包頭稀土催化劑摻雜前后的電子結構。結果表明Zr摻雜LaCePrO后在高能帶中出現(xiàn)大量由Zr3d和O2p貢獻的自由載流子電子，增加了Ce離子變價的幾率，改善了催化環(huán)境