多環(huán)芳烴(PAHs)在森林土壤和植物葉中的分布行為特征研究.pdf

1、持久性有機(jī)污染物質(zhì)是一類(lèi)危害環(huán)境生態(tài)系統(tǒng)和人類(lèi)健康的化學(xué)物質(zhì)。它可以通過(guò)大氣的遠(yuǎn)距離傳輸作用從污染源到達(dá)森林生態(tài)系統(tǒng)，之后通過(guò)干/濕沉降及各相之間的分配等過(guò)程進(jìn)入森林中的陸地生態(tài)系統(tǒng)。持久性有機(jī)污染物質(zhì)在森林土壤和植物葉中的分布不僅取決于自身物理化學(xué)性質(zhì)（分子量、親脂性、疏水性等）還受到環(huán)境因素的影響（溫度、氣團(tuán)的移動(dòng)、濕沉降等）。環(huán)境因素的變化，如溫度變化的改變，會(huì)改變持久性有機(jī)污染物質(zhì)的環(huán)境行為，進(jìn)而影響持久性有機(jī)污染物質(zhì)的歸趨。干

2、/濕沉降是持久性有機(jī)污染物質(zhì)進(jìn)入到森林土壤中的重要的途徑，也是清除森林大氣中持久性有機(jī)污染物質(zhì)的主要途徑，而森林大氣中持久性有機(jī)污染物質(zhì)的變化直接影響植物葉中持久性有機(jī)污染物質(zhì)的分布。土壤和植物葉本身的性質(zhì)也影響其對(duì)持久性有機(jī)污染物質(zhì)的吸附和富集過(guò)程。
　　目前很多研究都致力于揭開(kāi)森林中持久性有機(jī)污染物質(zhì)分布過(guò)程的規(guī)律，但是森林生態(tài)系統(tǒng)環(huán)境因素復(fù)雜，因此沒(méi)有明確闡明森林中持久性有機(jī)污染物質(zhì)分布規(guī)律及影響因素。本文以多環(huán)芳烴為目標(biāo)物

3、質(zhì)，基于多環(huán)芳烴在不同環(huán)境森林土壤和植物葉中的分布行為特征研究，進(jìn)一步開(kāi)展地理環(huán)境條件和介質(zhì)自身性質(zhì)對(duì)分布特征的相關(guān)性研究，將闡明多環(huán)芳烴在森林土壤及植物葉中的分布行為特征。
　　為了實(shí)現(xiàn)研究目的，在長(zhǎng)白山地區(qū)開(kāi)展了樣品的采集。長(zhǎng)白山具有完整的森林生態(tài)系統(tǒng)，而且還有豐富的植物資源。長(zhǎng)白山的構(gòu)造為東北西南向，使長(zhǎng)白山的南坡和西坡處于迎風(fēng)面，北坡則處于背風(fēng)面，因此不同坡面上的地理環(huán)境因素不同。而且隨著海拔高度的增加溫度、降水量等氣象條

4、件有明顯的變化。為了研究長(zhǎng)白山土壤和植物葉中多環(huán)芳烴的分布行為特征，在長(zhǎng)白山的不同坡面上（北坡、西坡和南坡）隨海拔梯度進(jìn)行土壤的采集，共采集了32個(gè)森林表層土壤樣品。為了分析長(zhǎng)白山地區(qū)本地污染源對(duì)長(zhǎng)白山的影響，在其周?chē)娜藚⒎N植地進(jìn)行了土壤的采集，共采集了28個(gè)土壤樣品。植物葉樣品分兩次進(jìn)行的，第一次采集是在長(zhǎng)白山不同坡面的同一緯度上進(jìn)行，共采集了包括15科33種不同種類(lèi)的41個(gè)植物葉樣品。第二次采樣是在長(zhǎng)白山北坡和西坡的不同海拔高度森

5、林中進(jìn)行的。共采集了包括13科24種不同種類(lèi)的56個(gè)植物葉樣品。為了研究植物葉中多環(huán)芳烴的季節(jié)性分布特征，以柳樹(shù)葉為研究樹(shù)種，從其開(kāi)始發(fā)芽到落葉期間隨時(shí)間的變化進(jìn)行樹(shù)葉的采集，共采集了29個(gè)植物葉樣品，同時(shí)也采集了29個(gè)大氣氣相樣品和29個(gè)大氣顆粒物樣品。并且為了更好、更快的分析植物葉中多環(huán)芳烴，通過(guò)聯(lián)用改進(jìn)的固相萃取方法和氣流吹掃微注射器萃取技術(shù)(GP-MSE)建立了一種簡(jiǎn)便、快速、有效的檢測(cè)植物葉中多環(huán)芳烴的分析方法。
　　分

6、析了所采集的土壤樣品和植物葉樣品中多環(huán)芳烴之后得到了以下結(jié)果:
　　1.在長(zhǎng)白山不同地理環(huán)境條件的土壤和植物葉中多環(huán)芳烴濃度分布如下;
　　1.1北坡土壤中多環(huán)芳烴濃度范圍為38.5-212.2 ng g-1(平均濃度:110.4 ng g-1)，西坡土壤中多環(huán)芳烴濃度范圍為83.9-313.9 ng g-1(170.7 ng g-1)，南坡土壤中多環(huán)芳烴濃度范圍為52.6-238.6 ng g-1(平均濃度:141.8 n

7、g g-1)。
　　1.2第一次采樣的北坡植物葉中多環(huán)芳烴濃度范圍為119.0-271.2 ng g-1（平均濃度:195.2 ng g-1），西坡植物葉中多環(huán)芳烴濃度范圍為99.2-280.5 ng g-1(平均濃度:160.6 ng g-1)。第二次采集的北坡植物葉中多環(huán)芳烴濃度分布分別為N1(海拔高度:796 m):113.0-381.8 ng g-1（平均濃度:204.9 ng g-1），N2(海拔高度:1800 m):9

8、2.9-202.4 ng g-1(平均濃度:165.2 ng g-1)，N3(海拔高度:2000 m):125.3-220.7 ngg-1(平均濃度:190.4 ng g-1)。而西坡植物葉中多環(huán)芳烴濃度分別為W1(海拔高度:1800 m):49.6-137.8 ng g-1(平均濃度:107.0 ng g-1)，W2(海拔高度:2000 m):65.4-132.9 ng g-1(平均濃度:110.1 ng g-1)。
　　2.位

9、于背風(fēng)面的北坡土壤中多環(huán)芳烴濃度水平(38.5-190.1 ng g-1)低于迎風(fēng)面的西坡和南坡中多環(huán)芳烴濃度水平(西坡:117.7-443.6 ng g-1，南坡:75.3-437.3 ngg-1)，然而北坡植物葉中多環(huán)芳烴濃度水平高于西坡植物葉中多環(huán)芳烴濃度水平，與土壤中濃度分布相反。這是因?yàn)橛L(fēng)面的濕沉降明顯大于背風(fēng)面，而濕沉降是多環(huán)芳烴從大氣進(jìn)入到森林土壤中的主要途徑，因此迎風(fēng)面土壤中多環(huán)芳烴濃度水平要高于背風(fēng)面。而濕沉降也是清

10、除大氣中多環(huán)芳烴的主要途徑，而大氣中多環(huán)芳烴濃度是直接影響植物葉中多環(huán)芳烴濃度分布的重要因素，因此迎風(fēng)面濕沉降的增加導(dǎo)致大氣中多環(huán)芳烴的清除進(jìn)而使植物葉中多環(huán)芳烴濃度水平降低。
　　3.通過(guò)分析氣團(tuán)后向軌跡發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)白山各坡受到相似的多環(huán)芳烴污染源的影響，且污染途徑也很相似，但是在迎風(fēng)面（西坡和南坡:高分子量多環(huán)芳烴所占比例分別為74％和70％）和背風(fēng)面（北坡:高分子量多環(huán)芳烴所占比例為58％）的土壤和植物葉中多環(huán)芳烴組成分布不同。這

11、是因?yàn)楦叻肿恿慷喹h(huán)芳烴具有很高的顆粒物—空氣分配系數(shù)(KPA)，因此主要存在與大氣顆粒相中。而且長(zhǎng)白山是一個(gè)天然屏障把濕潤(rùn)的空氣阻擋在迎風(fēng)面上，使迎風(fēng)面大氣中顆粒態(tài)的高分子量多環(huán)芳烴更有效的通過(guò)干/濕沉降進(jìn)入到土壤當(dāng)中。沒(méi)有被干/濕沉降清除的大氣中氣態(tài)低分子量多環(huán)芳烴隨著氣團(tuán)的移動(dòng)轉(zhuǎn)移到背風(fēng)面，這使迎風(fēng)面和背風(fēng)面大氣中多環(huán)芳烴組成出現(xiàn)了差異，導(dǎo)致迎風(fēng)面和背風(fēng)面土壤和植物葉中多環(huán)芳烴組成分布也有差異。
　　4.土壤中多環(huán)芳烴在迎風(fēng)面

12、（西坡和南坡）出現(xiàn)了冷捕集現(xiàn)象，但是在背風(fēng)面（北坡）沒(méi)有出現(xiàn)。因?yàn)橛L(fēng)面截留了大多數(shù)的高分子量多環(huán)芳烴，然而大分子量多環(huán)芳烴具有相對(duì)高的辛醇—空氣分配系數(shù)(KOA)，辛醇—水分配系數(shù)(KOW)，土壤中的有機(jī)碳吸附系數(shù)(KOC);因此隨著時(shí)間的推移更有利于富集在土壤中。而且隨著海拔高度的增加，降水量相應(yīng)的增加，使大分子量多環(huán)芳烴更易于富集在高海拔的森林土壤中。然而任何坡面上的植物葉中都沒(méi)有出現(xiàn)冷捕集現(xiàn)象。這可能是因?yàn)槔洳都F(xiàn)象是多環(huán)芳烴長(zhǎng)

13、期富集過(guò)程造成的，然而植物葉中多環(huán)芳烴分布是短時(shí)間的富集過(guò)程。
　　5.采集的所有植物葉樣品中都檢測(cè)到多環(huán)芳烴，而且在同一采樣點(diǎn)采集的不同種類(lèi)植物葉中多環(huán)芳烴濃度有差異，這是因?yàn)椴煌N類(lèi)植物葉的葉參數(shù)差異導(dǎo)致的。當(dāng)比葉面積相似時(shí)脂溶性物質(zhì)的增加會(huì)導(dǎo)致多環(huán)芳烴濃度的增加，而脂溶性物質(zhì)相似時(shí)比葉面積的增加導(dǎo)致多環(huán)芳烴濃度的增加。當(dāng)具有相似的葉參數(shù)時(shí)植物葉中多環(huán)芳烴濃度分布相似。在同一采樣點(diǎn)采集的不同種類(lèi)植物葉中多環(huán)芳烴的組成分布相一致

14、，說(shuō)明所有植物葉都可以很好的反應(yīng)當(dāng)?shù)丨h(huán)境中多環(huán)芳烴組成分布。
　　6.植物葉中多環(huán)芳烴濃度分布隨季節(jié)的變化有明顯的變化，春季隨著植物葉的生長(zhǎng)其多環(huán)芳烴濃度也增加，進(jìn)入夏季植物葉中多環(huán)芳烴濃度開(kāi)始減少。而到了秋季，隨著采暖期的開(kāi)始，植物葉中多環(huán)芳烴濃度開(kāi)始增加。除了春季，植物葉和大氣中多環(huán)芳烴濃度分布趨勢(shì)相一致。因?yàn)樵诖杭倦S著植物葉的生長(zhǎng)植物葉參數(shù)變化明顯，導(dǎo)致植物葉中多環(huán)芳烴濃度受到植物葉參數(shù)的影響。而且植物葉中多環(huán)芳烴分布可以響

15、應(yīng)短時(shí)間內(nèi)氣象條件的變化，如有效的降雨或氣團(tuán)的移動(dòng)。
　　上述結(jié)果這說(shuō)明濕沉降是影響多環(huán)芳烴在森林中分布的最主要環(huán)境因素，它更易于多環(huán)芳烴從大氣中清除富集到土壤中，而不傾向于富集到植物葉中。多環(huán)芳烴本身的物理化學(xué)性質(zhì)使不同分子量的多環(huán)芳烴響應(yīng)氣象條件的變化有差異，這使多環(huán)芳烴在不同地理環(huán)境條件的土壤和植物葉中的分布特征有變化。植物葉參數(shù)可以影響植物葉中多環(huán)芳烴的濃度分布，然而葉參數(shù)不影響植物葉中多環(huán)芳烴的組成分布。植物葉可以很好的