2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、順丁烯二酸二丁酯,別名馬來酸二丁酯,是化工合成的重要原料,廣泛應(yīng)用在增塑劑、涂料、醫(yī)藥、化妝品、石油、造紙、等領(lǐng)域。馬來酸二丁酯,由順丁烯二酸酐與正丁醇酯化生成,傳統(tǒng)工業(yè)生產(chǎn)以無機(jī)酸作催化劑,腐蝕性強(qiáng),后處理繁瑣,還會造成環(huán)境污染。因此,新型綠色催化劑是未來發(fā)展的新趨勢。
  β沸石因其獨(dú)特的三維12元環(huán)交叉孔道結(jié)構(gòu),具有良好的水熱穩(wěn)定性,耐酸性強(qiáng),易摻雜金屬原子,催化性能優(yōu)良,應(yīng)用非常廣泛。但是,直接合成的β沸石骨架硅鋁比范圍較

2、小,酸中心較少,較小的孔道尺寸又限制了反應(yīng)物、中間產(chǎn)物和產(chǎn)物的傳輸,使其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用受到限制。因此,為了適應(yīng)更多的催化反應(yīng),必須對β沸石進(jìn)行改性,以提高β沸石的催化活性和穩(wěn)定性。
  本文主要對β沸石進(jìn)行了酸改性、金屬改性和孔道結(jié)構(gòu)改性,并應(yīng)用于順丁烯二酸酐與正丁醇的酯化反應(yīng)。為了探究改性沸石催化性能與其物化性質(zhì)之間的關(guān)系,還通過X射線粉末衍射、N2物理吸附、傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜、程序升溫脫附、紫外-可見漫反射光譜、X射線熒光光

3、譜、紫外拉曼光譜等手段對樣品的形貌結(jié)構(gòu)和表面酸性進(jìn)行了表征。
  以硝酸作酸改性劑,采用離子交換法,用一系列不同濃度的硝酸處理母體β沸石。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)硝酸濃度低于0.3 mol/L時(shí),β沸石的非骨架鋁和半骨架鋁原子被脫除;當(dāng)硝酸濃度大于0.3 mol/L時(shí),可以同時(shí)脫除非骨架鋁、過渡態(tài)鋁和骨架鋁原子。因此,硝酸改性后,β沸石的酸量和孔道結(jié)構(gòu)都發(fā)生了明顯變化。隨著硝酸濃度的增大,改性β沸石雖然保持了原有的晶型結(jié)構(gòu),但結(jié)晶度下降越

4、來越大,而且隨著被脫除的鋁原子數(shù)逐漸增多,改性沸石總酸量逐漸減小,比表面積、微孔孔容也呈下降趨勢。
  為了提高β沸石的催化性能,本文采用離子交換法對β沸石進(jìn)行了骨架內(nèi)和骨架外錫改性研究,以順丁烯二酸酐和正丁醇的酯化反應(yīng)為催化性能評價(jià)反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,骨架內(nèi)改性效果較好,催化劑的催化性能顯著提高,順丁烯二酸酐的轉(zhuǎn)化率高達(dá)98%,目標(biāo)產(chǎn)物馬來酸二丁酯的產(chǎn)率可以達(dá)到97%以上。這主要是因?yàn)橥ㄟ^骨架內(nèi)改性,大量Sn原子進(jìn)入沸石骨架并以

5、四配位形式存在,形成大量Sn-O-Si路易斯酸活性中心,不僅提高了改性沸石的催化活性,還大大了沸石的水熱穩(wěn)定性。
  為了改善β沸石的孔道傳輸限制,本文以De-Al-Beta沸石為硅源,結(jié)晶四氯化錫為錫源,十六烷基三甲基溴化銨作介孔模板劑,成功制備了多級孔Sn-Beta分子篩。多級孔Sn-Beta分子篩兼具微孔和介孔結(jié)構(gòu),對于順丁烯二酸酐和正丁醇的酯化反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,這主要?dú)w因Sn-O-Si Lewis酸中心和介孔孔道。

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