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文檔簡介
1、過渡金屬氮化物、碳化物和磷化物是同時具有共價固體、離子晶體和過渡金屬特性的過渡金屬化合物,由于它們具有類似貴金屬的催化性質(zhì),在許多加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。但是,過渡金屬氮化物、碳化物和磷化物應(yīng)用在氧化還原反應(yīng)中的報道較為少見。為了開拓過渡金屬氮化物、碳化物和磷化物作為新型催化材料在氧化還原反應(yīng)中的應(yīng)用,本論文利用程序升溫反應(yīng)法制備了過渡金屬氮化物、碳化物和磷化物,研究提高氮化物晶格穩(wěn)定性的方法,考察它們在NO解離和還原反應(yīng)中的氧
2、化還原性能,主要取得了以下結(jié)果:
1.與其他過渡金屬氮化物(VN,Mo2N,F(xiàn)e3N)相比,Co4N具有最高的NO解離活性。將其負(fù)載于y-Al2O3載體,與Co4N相比較,研究了它們在微觀結(jié)構(gòu)和氧化還原性能等方面的差異。結(jié)果表明:與Co4N相比,不僅y-Al2O3負(fù)載的Co4N催化劑的熱穩(wěn)定性顯著提高;而且具有更高的低溫NO解離活性。
2.對氮化鈷NO解離失活機理及NO還原反應(yīng)性能的研究表明,氮化鈷上NO解離
3、反應(yīng)具有兩種不同的失活機理:在較低溫度下,NO解離的O物種占據(jù)表面活性位,從而造成氮化鈷暫時性失活,失活后的氮化鈷可以通過氫氣還原而再生;隨著反應(yīng)溫度升高,NO解離的0物種逐步擴散進入氮化鈷晶格,從而最終導(dǎo)致氮化鈷體相氧化而永久性失活。在NO+CO體系中,當(dāng)NO解離的O物種未能進入Co4N/γ-Al2O3催化劑晶格的情況下(≤200℃),實現(xiàn)了Co4N/γ-Al2O3催化劑上NO解離.還原的催化循環(huán)。
3.以MS作為檢測器
4、,研究了Co4N/γ-Al2O3催化劑NO+H2反應(yīng)歷程,并考察了反應(yīng)溫度和反應(yīng)氣組成對NO+H2反應(yīng)性能的影響。結(jié)果表明:在300℃下1%NO/1%H2/He反應(yīng)包括了三個階段:反應(yīng)初期NO與H2發(fā)生解離和表面反應(yīng),有大量N2、H2O和少量NH3的生成,由于H2首先還原了大量表面氧物種,提供更多的表面活性位,使得反應(yīng)初期NO解離活性較高;隨后N2,H2O和NH3生成量逐漸穩(wěn)定,進入反應(yīng)穩(wěn)定期。當(dāng)催化劑表面大量O*占據(jù)活性位并開始擴散進
5、入催化劑體相時,活性位逐漸減少,使得NO*與NO*或NO*與N*反應(yīng)就會占優(yōu)勢,生成大量N2O,由此反應(yīng)進入失活期。反應(yīng)溫度和反應(yīng)氣組成對Co4N/γ-Al2O3催化劑NO+H2反應(yīng)性能影響很大。
4.利用程序升溫反應(yīng)法制備了一系列過渡金屬碳化物和磷化物.研究它們的晶格熱穩(wěn)定性,考察它們的NO解離和還原反應(yīng)性能。結(jié)果表明:碳化鉬和磷化鐵具有較好的熱穩(wěn)定性,通過選擇合適的溫度、還原劑和反應(yīng)氣組成,在400℃,CO/NO=3時
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