金屬納米顆粒@MOF的制備及催化性質(zhì)研究.pdf

1、金屬有機(jī)框架（MOFs）作為一種獨(dú)特的多孔材料，成為催化反應(yīng)中一種有前景的研究對象。由于其多變的結(jié)構(gòu)組成，高表面積、可調(diào)的孔徑和內(nèi)部微環(huán)境等特性，將金屬納米顆粒嵌入 MOFs內(nèi)，這種復(fù)合材料在催化過程中得到了廣泛的研究。本論文先通過實(shí)驗(yàn)制備得到的配體與銅鹽配位得到一種多孔框架Cu(II)-MOF，并對 Cu(II)-MOF進(jìn)行后合成將貴金屬納米顆粒固定到 Cu(II)-MOF多孔框架中得到新型的復(fù)合催化劑，并對催化劑進(jìn)行了表征，及其在催

2、化性質(zhì)方面的研究。
　　I.用雙親吡啶基取代的二酮配體和 Cu(OAC)2在溶液中可以合成一種新型的3D多孔材料Cu(II)-MOF,復(fù)合材料Pd@Cu(II)-MOF(2)為Cu(II)-MOF裝載Pd納米顆粒后制備得到的催化劑，并且可以通過HRTEM, SEM, XRD和ICP分析等確定2的結(jié)構(gòu)。更為重要的是Pd@Cu(II)-MOF(2)對于苯甲醇及其衍生物在空氣中進(jìn)行的氧化反應(yīng)具有優(yōu)異的催化活性(轉(zhuǎn)化率為93～>99％)和

3、選擇性（接近100%）。此外，通過熱溶液浸出實(shí)驗(yàn)可以驗(yàn)證Pd@Cu(II)-MOF(2)是一種典型的非均相催化劑，并且至少可以循環(huán)使用6次而沒有明顯的催化活性和選擇性損失。
　　II. Au@Cu(II)-MOF是通過溶液浸漬法合成的另一種新型復(fù)合材料，并通過電鏡、XRD、XPS和ICP分析進(jìn)行組成的表征。表征顯示Cu(II)-MOF可以作為穩(wěn)定和支持金納米粒子的一個有效的框架。獲得的Au@Cu(II)-MOF展現(xiàn)出有雙功效的催化