銅基體上Fe-Y催化合成碳納米相的研究.pdf

1、銅基復(fù)合材料具有高強(qiáng)度,良好的導(dǎo)電、導(dǎo)熱性、高溫穩(wěn)定性和低熱膨脹等優(yōu)點(diǎn),在機(jī)械、電子、航空航天等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用。開展銅基復(fù)合材料新的增強(qiáng)體與制備技術(shù)的研究,改善傳統(tǒng)工藝中增強(qiáng)體與銅之間界面結(jié)合差、混合不均勻的技術(shù)難題,對(duì)提高材料的物理性能與力學(xué)性能,具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。
　　 本文首先采用沉積-沉淀法在銅基上制備鐵催化劑,然后通過化學(xué)氣相沉積(CVD)法在銅基體上原位合成碳納米相,研究采用Fe為催化劑時(shí)在銅基體上合

2、成碳納米結(jié)構(gòu)的影響因素。研究了Fe3+濃度、粉末煅燒時(shí)間和Fe含量等因素對(duì)催化劑顆粒尺寸和CVD產(chǎn)物形貌的影響,考察了Fe與Cu之間的相互作用方式。研究了稀土元素對(duì)鐵催化活性的影響,分析了碳納米相在Fe／Y／Cu復(fù)合粉末中的原位合成條件,優(yōu)化了Fe與Y元素的比例、Fe／Y在復(fù)合粉末中的相對(duì)含量以及CVD反應(yīng)溫度等實(shí)驗(yàn)參數(shù),并對(duì)Fe／Y／Cu體系中Y元素對(duì)催化劑的穩(wěn)定作用機(jī)制和碳納米產(chǎn)物的生長(zhǎng)機(jī)理進(jìn)行了探討。
　　 研究結(jié)果表明:

3、1)采用化學(xué)氣相沉積法,在銅基體上以鐵為催化劑時(shí),在適當(dāng)?shù)臈l件下可以合成出碳納米結(jié)構(gòu)。Fe3+的濃度對(duì)催化劑前驅(qū)體顆粒的尺寸和形貌有較大的影響,當(dāng)復(fù)合粉末中的Fe含量為10wt.％時(shí)可以獲得碳納米相,而碳納米相的形態(tài)與煅燒時(shí)間有關(guān)。在化學(xué)氣相合成溫度下,鐵催化劑與銅基體會(huì)產(chǎn)生相互作用而影響其催化活性,Fe-Cu相互作用的主要方式是Fe與Cu基體發(fā)生固溶,導(dǎo)致Fe催化劑失活；2)在鐵催化劑中加入適當(dāng)?shù)南⊥猎豗可以促進(jìn)碳納米結(jié)構(gòu)在銅基體上

4、的合成。當(dāng)復(fù)合粉末組成為Fe:Y:Cu=16:4:80(wt.％)時(shí),在650℃的CVD反應(yīng)溫度下可以獲得產(chǎn)率較高,形貌良好的碳納米管和碳納米洋蔥。Y元素固溶于Fe顆粒的晶格中,阻礙了Fe與Cu之間的固溶反應(yīng),使得Fe顆?？梢栽贑VD反應(yīng)時(shí)保持催化活性;3)提出了基于碳納米洋蔥初始形態(tài)的生長(zhǎng)機(jī)理模型。根據(jù)催化劑顆粒的尺寸大小和與基體的結(jié)合強(qiáng)弱程度,反應(yīng)產(chǎn)物分別呈直管狀碳管、內(nèi)包催化劑顆粒的竹節(jié)狀碳管、由碳洋蔥形成的鎖鏈狀結(jié)構(gòu)、內(nèi)包催化劑