有機共軛低聚物的二階斯塔克效應及基態(tài)量子輸運.pdf

1、本論文主要討論了兩個課題。第一個課題是關于有機共軛低聚物過極化率的理論研究。這一部分分為三個章節(jié)，即本論文的第一、第二和第三章。第二個課題是關于分子器件量子輸運的理論研究。相關討論分為兩個章節(jié)，即本論文的第四和第五章。
　　 過極化率是刻畫分子激發(fā)能在外電場下如何變化的物理量。對于中心對稱分子，激發(fā)能在外電場下的行為主要由分子的過極化率決定。關于有機共軛低聚物過極化率的理論研究現(xiàn)在仍然處在起步階段。原因在于有機共軛低聚物包含數(shù)量

2、龐大的原子。利用傳統(tǒng)的高精度的量子化學方法計算這些分子的激發(fā)態(tài)電子結構需要計算機有著非常高的硬件條件。上世紀八十年代含時密度泛函理論的出現(xiàn)為研究大分子的激發(fā)態(tài)性質提供了有力的理論武器。利用含時密度泛函方法計算分子的激發(fā)能對計算條件的要求要低得多，但卻有較高的準確性。在密度泛函理論中，交換關聯(lián)勢起著舉足輕重的作用。隨著交換關聯(lián)勢的不斷發(fā)展，含時密度泛函方法的精度也在不斷提高。本論文的第一個課題將討論兩個問題。第一，利用含時密度泛函方法能否

3、準確的計算有機共軛低聚物的過極化率。第二，在回答了第一個問題的基礎上，我們利用含時密度泛函方法研究分子從非馳豫的激發(fā)態(tài)向馳豫的激發(fā)態(tài)演變時過極化率的變化。我們選擇了一些在理論界和實驗界經(jīng)常討論的有機共軛低聚物作為研究對象，并且只討論這些分子第一個偶極矩躍遷激發(fā)態(tài)的過極化率。對于這些分子，第一個偶極矩躍遷激發(fā)態(tài)可以比較容易的由可見光激發(fā)獲得，因此這一激發(fā)態(tài)也就成為了光電器件工作過程中的一個重要狀態(tài)。
　　 分子量子輸運的理論研究是