聚N-異丙基丙烯酰胺橋接的鈀納米粒子的制備及其催化性質(zhì).pdf

1、本論文介紹了金屬納米粒子催化劑的性質(zhì)及其在催化反應(yīng)中的機理和目前高分子橋接的金屬納米膠粒催化劑的制備方法和優(yōu)點。此外,對聚N-異丙基丙烯酰胺(PNIPAM)橋接的納米鈀金屬膠粒催化劑的合成及催化性質(zhì)進行了研究。 高分子納米膠粒催化劑分散性高、比表面積大,活性和選擇性都很好,高分子載體中鏈的隔離保護和金屬與高分子載體之間的互相作用有利于金屬以膠粒的狀態(tài)存在,而不易聚集、脫落和失活。因而催化劑的壽命延長了。 本文詳細(xì)介紹了P

2、NIPAM橋接的金屬納米粒子催化劑的制備。首先是利用RAFT聚合,得到端基為硫代苯甲酰硫基的PNIPAM,并肼解還原其端基,得到端基為巰基的PNIPAM-SH。利用金屬離子還原的方法,將PNIPAM-SH橋接在Pd納米粒子表面,得到了一種PNIPAM-SH橋接的鈀納米膠粒催化劑(Pd@PNIPAM)。這種膠粒的結(jié)構(gòu)為核-冠結(jié)構(gòu),鈀金屬納米粒子主要集中于膠粒的內(nèi)部,形成核,而熱敏的PNIPAM鏈主要集中在膠粒外部,形成冠。由于PNIPAM

3、鏈?zhǔn)菧孛舻?這種膠粒也有溫敏性。最低臨界溫度約為33℃,在溫度低于最低臨界溫度時,PNIPAM鏈?zhǔn)强扇艿?鈀膠粒在水溶液中分散良好；當(dāng)溫度高于最低臨界溫度時,PNIPAM鏈塌縮,鈀膠粒體系變渾濁。這種熱敏變化是一個可逆過程,當(dāng)溫度降低到最低臨界溫度之下時,鈀膠粒又會回到初始狀態(tài)。 以Suzuki反應(yīng)為模型反應(yīng),研究了Pd@PNIPAM納米膠粒的催化性能。Pd@PNIPAM可作為Suzuki反應(yīng)的納米反應(yīng)器。在合適的條件下,這樣的