金屬有機(jī)骨架材料UiO-66及其羧酸衍生物對(duì)Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的吸附行為研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，能源需求不斷加大，傳統(tǒng)能源嚴(yán)重短缺，氣候和環(huán)境問題日益凸顯，因此，尋找環(huán)境友好型新能源迫在眉睫。核能因其不產(chǎn)生有害氣體且能量密度大，被稱為“清潔能源”，是我國近年來大力發(fā)展的新能源之一。核能的發(fā)展離不開乏燃料后處理，其中涉及放射性核素的分離提取及鑭系錒系元素分離等關(guān)鍵科學(xué)問題，相關(guān)基礎(chǔ)研究方興未艾。金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料因其超大的比表面積和孔隙率而廣泛地被應(yīng)用于氣體吸附、催化及分離等領(lǐng)域。
　　本文將考察

2、MOFs材料在錒系鑭系元素提取中的應(yīng)用可行性。具體內(nèi)容包括:制備金屬有機(jī)骨架材料UiO-66及其羧酸衍生物并研究其對(duì)錒系元素Th(Ⅳ)及鑭系元素Eu(Ⅲ)的吸附行為;系統(tǒng)考察溶液pH值、時(shí)間、初始濃度、離子強(qiáng)度等因素對(duì)吸附的影響;基于FTIR、EXAFS、PALS詳細(xì)解析吸附機(jī)理。得出主要結(jié)論如下: PXRD、N2吸附/脫附、TGA、FTIR表征表明成功制備了具有規(guī)整有序結(jié)構(gòu)的UiO-66及其羧酸衍生物，且材料的熱穩(wěn)定性及水熱穩(wěn)定性良好

3、。吸附結(jié)果表明，UiO-66及其羧酸衍生物對(duì)Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)均具有較強(qiáng)的吸附能力。吸附受溶液pH值影響很大，吸附容量對(duì)pH增加而顯著增加。同時(shí)羧基官能團(tuán)的引入對(duì)材料吸附Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)有明顯的促進(jìn)作用，且使吸附速率加快。此外，通過對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合分析發(fā)現(xiàn)，UiO-66-COOH和UiO-66-2COOH吸附 Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)是化學(xué)吸附，吸附受離子強(qiáng)度影響較小。而UiO-66吸附Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)是物理吸附，吸附容