微結(jié)點(diǎn)力學(xué)性質(zhì)及電子輸運(yùn)行為的理論研究.pdf

1、微結(jié)點(diǎn)(Small contact)是指金屬或非金屬原子鏈、氣體分子、有機(jī)分子或者一些納米結(jié)構(gòu)與微小金屬電極接觸形成的微觀結(jié)點(diǎn)。由于其奇特的力學(xué)和電子輸運(yùn)性質(zhì)，近年來，微結(jié)點(diǎn)得到了來自實(shí)驗(yàn)和理論上的廣泛關(guān)注。 微結(jié)點(diǎn)力學(xué)和電子輸運(yùn)性質(zhì)的研究具有理論和應(yīng)用兩方面的重要意義。一方面，當(dāng)微結(jié)點(diǎn)受力拉伸、發(fā)生斷裂時(shí)，在其斷點(diǎn)附近有時(shí)可以出現(xiàn)一個(gè)分子或者一個(gè)原子。這樣，研究其力學(xué)性質(zhì)和輸運(yùn)行為可以加深人們對(duì)單個(gè)原子或分子力學(xué)和電學(xué)性質(zhì)的了

2、解。另一方面，由于不同金屬、分子、以及納米結(jié)構(gòu)形成的微結(jié)點(diǎn)具有不同的電子輸運(yùn)性質(zhì)，研究微結(jié)點(diǎn)的輸運(yùn)性能可以幫助人們?cè)O(shè)計(jì)具有不同功能的電子器件。因而，微結(jié)點(diǎn)力學(xué)和電子輸運(yùn)性質(zhì)的研究成為目前凝聚態(tài)物理學(xué)和分子電子學(xué)的重要課題。 本文中，我們采用密度泛函理論(Density functional theory，DFT)和非平衡態(tài)格林函數(shù)方法(Non-equilibrium Green's function method，NEGF)，對(duì)

3、微結(jié)點(diǎn)的力學(xué)性質(zhì)及電子輸運(yùn)行為進(jìn)行了較為深入的理論研究。取得了一些有價(jià)值的結(jié)果。 1、氣體環(huán)境對(duì)微金屬結(jié)點(diǎn)力學(xué)和輸運(yùn)性質(zhì)的影響對(duì)O<,2>環(huán)境下Ag結(jié)點(diǎn)形變行為和輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了研究，結(jié)果表明：O<,2>分子會(huì)顯著改變Ag結(jié)點(diǎn)的力學(xué)和輸運(yùn)性質(zhì)。當(dāng)O<,2>分子被置于Ag結(jié)點(diǎn)中心附近時(shí)，它能進(jìn)入到金屬結(jié)點(diǎn)中去，形成所謂金屬。分子結(jié)點(diǎn)。對(duì)O<,2>分子侵入Ag結(jié)點(diǎn)的機(jī)制進(jìn)行了模擬，發(fā)現(xiàn)外界的拉力在此過程中起重要的作用。當(dāng)O<,2>分子

4、進(jìn)入結(jié)點(diǎn)后，分子和結(jié)點(diǎn)的力學(xué)性質(zhì)都會(huì)發(fā)生顯著的變化：斷開金屬一分子結(jié)點(diǎn)所需拉力顯著不同于斷開相同金屬結(jié)點(diǎn)所需要的拉力。結(jié)點(diǎn)的斷裂長(zhǎng)度明顯地不同于純金屬結(jié)點(diǎn)。我們還計(jì)算了系統(tǒng)的透射系數(shù)以及態(tài)密度在中央散射區(qū)的投影，并討論了它們?cè)谙到y(tǒng)形變過程的演化，這種方法清晰地顯示出系統(tǒng)的輸運(yùn)通道(Trsmission chapels)及其變化。通過將態(tài)密度投影到結(jié)點(diǎn)的各個(gè)原子上，我們把傳輸通道和原子軌道聯(lián)系起來，這樣，體系的輸運(yùn)性質(zhì)便可以從系統(tǒng)的電子局

5、域結(jié)構(gòu)給出解釋。氣體環(huán)境對(duì)金屬結(jié)點(diǎn)輸運(yùn)性能的影響可以這樣進(jìn)行說明：在氣體分子進(jìn)入金屬結(jié)點(diǎn)后，會(huì)形成新的傳輸通道。電子可以直接越過分子進(jìn)行傳對(duì)碳管電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)特性的影響?？疾炝讼到y(tǒng)束縛能隨H<,2>O到電極距離的變化，展示了金屬電極對(duì)碳管吸附性能的影響。計(jì)算了H<,2>O分子束縛能隨偏壓的變化，發(fā)現(xiàn)偏壓會(huì)顯著改變系統(tǒng)的優(yōu)化結(jié)構(gòu)，偏壓所致的Stark效應(yīng)會(huì)影響系統(tǒng)的輸運(yùn)性能。 2、兩個(gè)一維碳鏈的輸運(yùn)性能研究了Al電極間兩個(gè)一維碳

6、原子鏈的電子輸運(yùn)性能。發(fā)現(xiàn)碳鏈間距不同時(shí)，碳鏈間通過三種不同的方式影響彼此的輸運(yùn)性質(zhì)。據(jù)此，將鏈間距分成三種范圍。 (1)原子軌道相互作用范圍。當(dāng)兩條間距小于3.5A時(shí)，雙鏈的電流和電導(dǎo)明顯偏離單鏈電導(dǎo)的兩倍值。通過擴(kuò)展分子自洽哈密頓本征態(tài)的分析發(fā)現(xiàn)，此時(shí)兩條鏈通過原子軌道的耦合改變彼此的能級(jí)結(jié)構(gòu)。這種情況下，電流電導(dǎo)隨距離的變化非常顯著。 (2)傳輸模式的干涉范圍。我們將晶體表面的洞位分成兩種不同類型，通過計(jì)算系統(tǒng)的透

7、射譜發(fā)現(xiàn)，兩條鏈間距大于4.5A的雙鏈占據(jù)相同洞位時(shí)透射譜不隨距離顯著改變，占據(jù)不同的洞位時(shí)情況也一樣。但占據(jù)相同洞位和占據(jù)不同洞位時(shí)系統(tǒng)的透射譜明顯不同。我們考察了多個(gè)系統(tǒng)，發(fā)現(xiàn)透射譜明顯分成兩組。由于軌道分析顯示此時(shí)雙鏈間不存在彼此的耦合，通過計(jì)算電極和碳鏈的電荷轉(zhuǎn)移發(fā)現(xiàn)，這種現(xiàn)象與電荷轉(zhuǎn)移量也無關(guān)系，于是我們認(rèn)為這是由于每個(gè)鏈中傳輸?shù)碾娮硬ǖ母缮娈a(chǎn)生的。 (3)經(jīng)典傳輸模式范圍?？梢酝茰y(cè)，如果雙鏈間距超出電子波的相干波長(zhǎng)，