一些二維半導(dǎo)體材料電-磁性質(zhì)及應(yīng)力調(diào)控的理論研究.pdf

1、近年來，二維層狀材料因其低維特性及其在催化劑、自旋電子學(xué)、光電器件、超級電容器、太陽能電池、鋰離子電池以及化學(xué)和生物傳感器等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用而備受關(guān)注。研究發(fā)現(xiàn)雜質(zhì)含量、環(huán)境溫度、光照、電場、磁場以及壓力等因素對二維層狀材料的性質(zhì)均有一定影響。二維層狀材料楊氏模量較大，可承受較大的應(yīng)變，且材料的實際應(yīng)用中，應(yīng)變普遍存在。因此，應(yīng)變作用下二維層狀材料的性能研究和調(diào)制對材料的應(yīng)用和設(shè)計具有重要意義。
　　本文基于密度泛函理論，借助VAS

2、P計算軟件包，以單層SnS和MnO2為研究對象，探究了單軸、雙軸應(yīng)變及其耦合效應(yīng)對材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電子性質(zhì)、光學(xué)性質(zhì)以及磁性的調(diào)控機制。結(jié)果包含：
　　第一，利用第一性原理計算方法，對單層SnS基本性質(zhì)研究的基礎(chǔ)上，我們設(shè)計了SIPES（strain-induced-potential energy surface）和SIBP（strain-induced band profiles）方法，將應(yīng)變的研究范圍從單、雙軸拓展到全局耦

3、合。揭示了應(yīng)變下應(yīng)力釋放對結(jié)構(gòu)的影響，應(yīng)變導(dǎo)致單層SnS的對稱性發(fā)生變化，體系出現(xiàn)Pmmn和Pm兩個新相，并且出現(xiàn)負(fù)泊松比；電子性質(zhì)上，應(yīng)變可以有效調(diào)控體系的禁帶寬度，誘使單層SnS發(fā)生間接帶隙轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋逗桶雽?dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘俚默F(xiàn)象；光學(xué)性質(zhì)上，應(yīng)變使其光學(xué)吸收特性得到改善。計算結(jié)果為單層SnS應(yīng)用于光電器件領(lǐng)域提供了理論指導(dǎo)。
　　第二，采用第一性原理的理論計算，對單層MnO2的磁性、電子性質(zhì)以及表面吸附的應(yīng)變調(diào)制進(jìn)行了研究。

4、研究表明：施加雙軸拉應(yīng)變時，自旋向上的兩條導(dǎo)帶不斷下移，體系有從半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘俚内厔?；施加雙軸壓應(yīng)變時，能帶整體變化不大，但位于高對稱M點的導(dǎo)帶底下降明顯，整體帶隙相對拉應(yīng)變下降緩慢。磁性上，從拉應(yīng)變到壓應(yīng)變過程中，Mn和O原子磁矩均不斷減小，O原子磁矩從正值減小到0，然后反向增加，實現(xiàn)了磁性翻轉(zhuǎn)。調(diào)制機理研究發(fā)現(xiàn)，自旋極化和結(jié)構(gòu)形變導(dǎo)致的晶體場分裂對帶隙及自旋性質(zhì)均有一定的調(diào)制作用：拉應(yīng)變中，晶體場分裂導(dǎo)致的軌道整體移動較為明顯；

5、壓應(yīng)變中，O-2p和Mn-3d軌道相互作用變化明顯，自旋極化對帶隙和自旋性質(zhì)的調(diào)制作用明顯。
　　第三，基于上述發(fā)現(xiàn)，進(jìn)一步研究了應(yīng)變對單層MnO2表面CO吸附的影響機制。研究發(fā)現(xiàn)，拉應(yīng)變較小時，對吸附影響較?。焕瓚?yīng)變較大時，能夠抑制CO的吸附和氧化；壓應(yīng)變的施加促進(jìn)了CO在其表面的催化氧化反應(yīng)。CO吸附通過影響Mn-O間的p-d相互作用來調(diào)控MnO2的磁性，雖然作用強度比應(yīng)變更大，但應(yīng)變對其仍有調(diào)制作用。
　　綜上所述，一