Ti-IrO-,2-陽極在甲醇水溶液中的電化學(xué)行為與失效特性.pdf

1、浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文TiIrO陽極在甲醇水溶液中的電化學(xué)行為與失效特性姓名：侯艷遠(yuǎn)申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：胡吉明20060501摘要啪2系電極是目前為止析氧用的最佳陽極，對析氧反應(yīng)具有良好的催化活性和耐用性。近年來，隨著環(huán)境和能源問題的日益突出，有機(jī)污水處理和燃料電池中也在嘗試用這種電極作為陽極材料。由于同時較易發(fā)生析氧反應(yīng)，該種電極在含有機(jī)物水溶液體系中比起常用的貴金屬電極更不易被毒化而失活，所以越來越多的學(xué)者開始將

2、目光投向這種電極在含有機(jī)物水溶液體系中的研究上。然而，到目前為止，前人的研究重點基本上放在電極對有機(jī)物的電催化與降解能力和電極的電化學(xué)行為上，對于電極自身的耐用性與失效特性的研究則很少，這在很大程度上限制了有機(jī)水溶液體系中電極的開發(fā)和應(yīng)用。本論文在上述分析基礎(chǔ)上，以含小分子甲醇的水溶液為電解體系，較系統(tǒng)地研究了啪2電極的電化學(xué)行為與失效特性。論文首先研究了燒結(jié)溫度對Ti，Iro：電極在甲醇水溶液中電化學(xué)活性的影響。結(jié)果表明隨著制備溫度的

3、升高Ti／Ir0。電極的電催化活性下降。與不含甲醇的空白溶液相比，甲醇的存在大大降低了電極的表面活性，循環(huán)伏安曲線的電流響應(yīng)和雙電層電容值均下降，同時造成析氧發(fā)生電位的負(fù)移。主要原因是活性氧化物涂層的溶解和有機(jī)水溶液中有機(jī)物的吸附。與低溫下不同，高溫下(如600℃)制得的電極在甲醇水溶液中有著異常高的催化活性，xRD圖譜顯示當(dāng)溫度到達(dá)600℃時，有相當(dāng)量的二氧化銥分解生成銥單質(zhì)，金屬銥的存在有利于有機(jī)物的氧化，這導(dǎo)致了電極對甲醇的較高的

4、催化活性。其次，研究了不同溫度制度對電極在酸性溶液和含有甲醇的溶液體系的電化學(xué)性能的影響。結(jié)果表明，燒結(jié)溫度制度的不同很大程度上影響吲Ir02電極的電催化活性。綜合多種影響因素分析得出，在酸性溶液中，200500℃間程序升溫、300℃3層／500℃7層、300500℃間程序升溫等工藝所得電極具有較高的表觀析氧電催化活性，而傳統(tǒng)的500℃單一溫度燒結(jié)與200℃3層／500℃7層工藝的電化學(xué)性能最差。不同制備工藝得到的電極在甲醇水溶液中的電