連續(xù)波光腔衰蕩光譜裝置的建立及其在非平衡等離子體HO-,2-和OH自由基定量測定中的應用.pdf

1、高氣壓低溫等離子體屬于非平衡體系，其中中性粒子、離子的溫度較低，而電子溫度可高達數(shù)十萬度，從而可由電子碰撞產(chǎn)生大量活性物種，引發(fā)一系列在常規(guī)手段下難以進行的物理-化學過程。自由基一般被認為是引發(fā)各種化學反應過程的重要活性物種，因此對等離子體中自由基的濃度進行原位定量診斷就成為研究和改進等離子體工藝，探索等離子體中基元物理-化學過程的重要手段。由于等離子體中自由基具有很高的反應活性，因而濃度較低，這就需要采用靈敏度較高的診斷技術(shù)。光腔衰蕩

2、光譜技術(shù)是上世紀八十年代末興起的一種全新的激光吸收光譜技術(shù)。與傳統(tǒng)的吸收光譜技術(shù)相比，光腔衰蕩光譜技術(shù)具有極長吸收程和對光源光強波動不敏感兩大優(yōu)點，因此具有極高的探測靈敏度，特別適合痕量物質(zhì)的檢測。 本論文將光腔衰蕩光譜技術(shù)與介質(zhì)阻擋放電技術(shù)相結(jié)合，對介質(zhì)阻擋放電等離子體產(chǎn)生的自由基進行光腔衰蕩光譜原位定量測量，主要取得以下結(jié)果： 1.建立了國內(nèi)首臺連續(xù)波光腔衰蕩光譜裝置。在諧振腔長42cm，放電電極長度10cm，高反鏡

3、的反射率99.994％的條件下，所建光腔衰蕩光譜裝置的最小檢測靈敏度為3×10-8cm-1，相應的HO2自由基的最小探測數(shù)密度為1×1011moleculescm-3，表明本設(shè)備的主要性能指標達到國際先進水平。 2.利用連續(xù)波光腔衰蕩光譜技術(shù)，首次對HCHO/O2/H2O/N2低溫等離子體中的HO2自由基的數(shù)密度進行了定量研究。以HO2基電子態(tài)(-X2A")的H-OO伸縮振動的第一泛頻譜帶為研究對象，一定實驗條件下(Up=6.5

4、kV，fa.c.=5kHz，1900ppmHCHO，3.5％H2O，Ptotal=30Torr)，HCHO/O2/H2O/N2DBD放電過程中產(chǎn)生的HO2自由基的數(shù)密度最初隨體系中O2含量的增加而增加，當氧氣含量為20％時，HO2的數(shù)密度到達最大值(1.3×1013moleculescm-3)，此后隨O2含量的增加而緩慢下降?？疾炝薍O2數(shù)密度隨放電氣壓和電壓變化規(guī)律時，亦均出現(xiàn)極值現(xiàn)象。 采用“時間窗”方法，研究了半個放電周期

5、內(nèi)HO2數(shù)密度的時間演變行為。一定實驗條件下(Up=4.5kV，fa.c.=5kHz，1900ppmHCHO，20％O2，3.5％H2O，Ptotal=30Torr)，放電電壓-電流波形圖顯示放電為絲狀放電模式，將時間窗的時間尺度設(shè)為2μs，研究結(jié)果顯示，以放電電流的第一個脈沖對應的時間為基準點，HO2的數(shù)密度在5μs內(nèi)迅速增大至極值，而后逐漸減小。 3.首次利用連續(xù)波光腔衰蕩光譜技術(shù)，對常壓介質(zhì)阻擋放電中的OH自由基的數(shù)密度進

6、行了定量研究。利用OH基電子態(tài)(X2∏i)v'=2←v"=0泛頻譜帶，求得OH電子基態(tài)振動基態(tài)不同轉(zhuǎn)動能級(P1(7.5)e、P2(6.5)f、P1(6.5)f、P1(6.5)e、P2(5.5)f和P1(5.5)e)上的粒子數(shù)分布，通過玻爾茲曼圖解法對OH的轉(zhuǎn)動溫度進行了計算并考察了OH的轉(zhuǎn)動溫度隨放電電壓的變化情況。結(jié)果表明：在一定放電條件下(1atm，6700ppmH2O/He，放電頻率fa.c.=70kHz)，當外加電壓從6kV升