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文檔簡介
1、隨著印染行業(yè)的發(fā)展,印染廢水的成分變得越來越復(fù)雜。傳統(tǒng)的處理方法如混凝沉淀、膜技術(shù)、生物法、吸附法等都難以達到國家規(guī)定的排放標(biāo)準。因此,能高效處理高濃度難降解有機污染物的高級氧化技術(shù)應(yīng)運而生,其中基于硫酸根自由基的過硫酸鹽氧化技術(shù)因其pH適用范圍廣、氧化能力強、失活因素少等優(yōu)勢逐漸成為了研究的熱點。研究表明,在活化過硫酸鹽的四種方法中,過渡金屬催化法操作最簡單,能耗低,適用范圍最廣泛,其中催化效果最好的是金屬鈷。迄今為止,人們已經(jīng)研發(fā)了
2、多種催化性能良好的以氧化石墨烯為載體負載鈷的催化劑,但這些催化劑親水性較強,粒徑相對較小,不易回收,催化劑損失量較大。因此,尋找一種即有較高催化活性又能方便回收的催化劑勢在必行。纖維素是一種廣泛存在于自然界中的可生物降解的環(huán)保生物材料,相比于人工合成材料具有可再生、成本低、儲量大等優(yōu)勢。而氧化纖維素作為纖維素的一種衍生物同樣具有強度高、再生性好、可被微生物降解、沒有毒性等優(yōu)點。研究表明,將氧化纖維素與其它材料復(fù)合能顯著提高復(fù)合材料的機械
3、性能。本文首先將四氧化三鈷(Co3O4)負載到氧化石墨烯(GO)上,然后通過無機/有機共混改性的方法將氧化纖維素(TOCNs)摻雜到其中,制備了顆粒尺寸約為5mm的可自沉淀回收的復(fù)合催化劑Co3O4/GO/TOCNs。從催化劑的催化性能和穩(wěn)定性、無機鹽離子對反應(yīng)體系的影響以及活性炭改性這幾個方面進行了研究。
?。?)可自沉淀回收復(fù)合催化劑Co3O4/GO/TOCNs的制備及表征首先用改良的Hummers法和TEMPO法分別制備了
4、氧化石墨和氧化纖維素(TOCNs),再利用正己醇熱熔劑法將 Co3O4負載于氧化石墨烯(GO)上制備了 Co3O4/GO,最后通過無機/有機共混改性的方法將氧化纖維素(TOCNs)摻雜到其中,制備了顆粒尺寸約為5mm的可自沉淀回收的復(fù)合催化劑Co3O4/GO/TOCNs,對制備的材料采用XRD、FT-IR、SEM、TEM等手段進行表征,結(jié)果表明Co3O4/GO/TOCNs已成功制得且納米級的Co3O4能在載體上比較均勻的分布。
5、 (2)Co3O4/GO/TOCNs的催化性能和穩(wěn)定性能測試
以 Co3O4/GO/TOCNs為催化劑,研究了其催化單過硫酸氫鹽(PMS)氧化降解酸性橙Ⅱ的性能。結(jié)果顯示:反應(yīng)體系的溫度、pH值等對反應(yīng)影響很大且氧化劑和催化劑的投加量均存在一個最佳值。當(dāng)酸性橙Ⅱ初始濃度為0.2mmol/L,Co3O4/GO/TOCNs投加量為0.5g/L,PMS投加量為2mmol/L,反應(yīng)過程調(diào)節(jié)pH=7,溫度為25℃時,酸性橙Ⅱ可在6min
6、內(nèi)完全脫色且催化劑可自沉降回收。
對Co3O4/GO/TOCNs催化PMS降解酸性橙Ⅱ進行了動力學(xué)研究,結(jié)果表明:利用不同反應(yīng)溫度下的反應(yīng)速率常數(shù)進行擬合求得催化反應(yīng)的活化能為20.612kJ/mol,低于傳統(tǒng)的Fenton氧化技術(shù),說明Co3O4/GO/TOCNs/PMS體系降解酸性橙Ⅱ的能力高于傳統(tǒng)的Fenton氧化技術(shù)。
Co3O4/GO/TOCNs在循環(huán)使用6次后仍可在12min內(nèi)催化PMS將酸性橙Ⅱ完全脫色
7、,且循環(huán)使用過程中鈷溶出率均保持在0.05mg/L以下,說明催化劑穩(wěn)定性良好。
(3)無機鹽離子對Co3O4/GO/TOCNs/PMS體系催化氧化降解酸性橙Ⅱ的影響
無機鹽離子對反應(yīng)體系的影響結(jié)果表明:H2PO4能明顯的促進酸性橙Ⅱ的降解;Cl對酸性橙Ⅱ降解反應(yīng)起到先抑制后促進的作用;HCO3對酸性橙Ⅱ的降解起到先促進后抑制的作用;NO3對酸性橙Ⅱ的降解有輕微的抑制作用。
?。?)Co3O4/GO/TOCNs
8、的活性炭改性及其催化性能研究
將Co3O4/GO/TOCNs通過無機/有機共混改性的方法負載到活性炭上制備了Co3O4/GO/TOCNs/AC,并對其催化單過硫酸氫鹽(PMS)氧化降解酸性橙Ⅱ的性能和穩(wěn)定性進行了研究。結(jié)果表明:在催化劑最佳使用條件下,Co3O4/GO/TOCNs/AC表現(xiàn)出了和Co3O4/GO/TOCNs一樣高的催化活性但其中有效物質(zhì)鈷的含量僅為Co3O4/GO/TOCNs的40%;在循環(huán)使用6次后,Co3O
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