功能化熒光碳點(diǎn)的合成及其在重金屬離子檢測(cè)和細(xì)胞成像中的應(yīng)用.pdf

1、相較于傳統(tǒng)的熒光染料，熒光納米材料既具備優(yōu)良的光學(xué)穩(wěn)定性和良好的生物相容性，又具有納米材料特有的小尺寸效應(yīng)、介電限域效應(yīng)及宏觀量子隧道效應(yīng)等性質(zhì)，在物理、化學(xué)、生物、醫(yī)學(xué)和環(huán)境等領(lǐng)域具有巨大的發(fā)展?jié)摿Α＝陙?lái)，熒光納米材料的研究受到了人們的高度關(guān)注，已在化學(xué)傳感、生物標(biāo)記、藥物運(yùn)載、光電設(shè)備和光催化等領(lǐng)域廣泛地應(yīng)用。作為熒光納米材料中重要的新成員，熒光碳點(diǎn)因具有良好的生物相容性、較低的細(xì)胞毒性、突出的光學(xué)性質(zhì)以及良好的化學(xué)穩(wěn)定性而成為研

2、究的熱點(diǎn)。眾多研究者圍繞熒光碳點(diǎn)合成方法的改良、發(fā)光性能的調(diào)控以及發(fā)光機(jī)理的探究等方面開展了大量工作。在前人的工作基礎(chǔ)上，本學(xué)位論文研究工作從功能化熒光碳點(diǎn)的設(shè)計(jì)合成入手，通過(guò)優(yōu)選反應(yīng)原料和制備方法，合成了功能化的熒光碳點(diǎn)，并將其用于檢測(cè)環(huán)境中重金屬離子和生物成像等方面，并且對(duì)熒光碳點(diǎn)發(fā)射波長(zhǎng)的調(diào)控進(jìn)行了探索和研究，提出了一種調(diào)控碳點(diǎn)發(fā)射波長(zhǎng)的新方法，將所合成的碳點(diǎn)用于多色細(xì)胞成像研究。
　　本學(xué)位論文共分為4章：
　　第一

3、章：在大量文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，介紹了熒光納米材料的發(fā)展背景，系統(tǒng)闡述了熒光碳點(diǎn)的性質(zhì)、發(fā)光機(jī)理、制備方法及其在多個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用。
　　第二章：本章利用微波熱解法，以檸檬酸和二乙烯三胺為反應(yīng)物，僅用2分鐘制得一種具有藍(lán)色熒光的水溶性氮摻雜熒光碳點(diǎn)。該氮摻雜碳點(diǎn)在450nm處發(fā)射強(qiáng)熒光(λex=360nm)，并且測(cè)得碳點(diǎn)的相對(duì)量子產(chǎn)率為27.7％。所合成的碳點(diǎn)具有優(yōu)異的光學(xué)穩(wěn)定性，當(dāng)Hg2+離子存在時(shí)，碳點(diǎn)水溶液能發(fā)生明顯的熒光淬滅；加入谷胱

4、甘肽后，溶液的熒光強(qiáng)度明顯恢復(fù)。基于此我們?cè)O(shè)計(jì)了一種“on-off-on”熒光探針用于Hg2+離子和谷胱甘肽的檢測(cè)，檢出限分別能達(dá)到23nM和59nM。此外，該氮摻雜碳點(diǎn)具有優(yōu)異的抗疲勞性，已成功用作熒光探針來(lái)分析檢測(cè)水樣中的Hg2+離子，而且還實(shí)現(xiàn)了活細(xì)胞中Hg2+離子和谷胱甘肽的可視化檢測(cè)。
　　第三章：本章以枸杞子為原料，通過(guò)一步水熱法合成了具有激發(fā)依賴性的水溶性熒光碳點(diǎn)。該熒光碳點(diǎn)在未經(jīng)進(jìn)一步表面修飾的情況下的相對(duì)熒光量子

5、產(chǎn)率為17.2%，略高于其它以天然產(chǎn)物為原料制備的碳點(diǎn)。此外，碳點(diǎn)的熒光信號(hào)明顯受Fe3+的影響，基于此該碳點(diǎn)可以作為Fe3+熒光探針，檢出限可達(dá)21nM，并且實(shí)現(xiàn)了在實(shí)際樣品和活細(xì)胞中成功檢測(cè)Fe3+離子。該熒光碳點(diǎn)還具有激發(fā)依賴性，已成功用于活細(xì)胞的多色細(xì)胞成像。
　　第四章：本章通過(guò)二乙烯三胺五乙酸分別與鄰苯二胺、間苯二胺和對(duì)苯二胺進(jìn)行水熱反應(yīng)合成了三種水溶性熒光碳點(diǎn)(o-CDs,m-CDs,p-CDs)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)所得碳點(diǎn)的

6、熒光波長(zhǎng)與苯二胺的結(jié)構(gòu)直接相關(guān)，鄰、間、對(duì)苯二胺所得碳點(diǎn)的熒光顏色依次為藍(lán)、綠和紅色。這說(shuō)明有可能通過(guò)反應(yīng)物的結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)碳點(diǎn)熒光顏色的調(diào)控。o-CDs,m-CDs和p-CDs的最佳激發(fā)波長(zhǎng)分別是360nm，445nm和570nm，最佳發(fā)射波長(zhǎng)分別位于430nm，510nm和600nm。這三種熒光碳點(diǎn)均已成功用于HeLa細(xì)胞的多色細(xì)胞成像，并且m-CDs能夠?qū)崿F(xiàn)細(xì)胞核的熒光標(biāo)記。o-CDs,m-CDs和p-CDs在水溶液中的熒光信號(hào)對(duì)pH