高分子鏈塌縮及流場驅(qū)動高分子鏈遷移穿過微通道過程的耗散粒子動力學(xué)模擬.pdf

1、外界條件的變化會導(dǎo)致稀溶液中高分子鏈的性質(zhì)及動態(tài)行為發(fā)生一系列變化。近年來，這一領(lǐng)域一直受到廣泛關(guān)注。研究這些現(xiàn)象有助于我們理解諸如蛋白質(zhì)折疊，生物大分子穿過生物膜上的微通道進(jìn)入細(xì)胞內(nèi)等重要的生命活動過程的機(jī)理。此外，這些現(xiàn)象在生物工程，工業(yè)生產(chǎn)中亦有廣泛應(yīng)用。例如，理解了蛋白質(zhì)折疊的機(jī)理有助于診斷一系列由于蛋白質(zhì)錯(cuò)誤折疊而導(dǎo)致的病癥；可以通過電場驅(qū)動使單鏈DNA穿過微孔道進(jìn)行測序等。本文采用耗散粒子動力學(xué)方法，分別研究了高分子鏈塌縮的

2、動態(tài)行為，及高分子鏈在流場的驅(qū)動下穿過管徑比自身均方末端距小的細(xì)通道的動態(tài)行為。
　　 首先，我們研究了高分子鏈的塌縮過程。在從良溶劑到不良溶劑的淬火過程中，高分子鏈會經(jīng)歷“無規(guī)線團(tuán)-塌縮小球”這一轉(zhuǎn)變過程。隨著研究的深入，人們逐漸認(rèn)識到流體力學(xué)相互作用和溶劑導(dǎo)致的多體效應(yīng)在這一過程中不可忽視。這兩種效應(yīng)影響了高分子鏈的塌縮路徑及所需時(shí)間。耗散粒子動力學(xué)方法是采用顯性溶劑粒子的介觀模擬方法。與其他方法相比，該方法的粒子間相互作用

3、很自然地包含了上述兩種效應(yīng)。通過模擬，我們發(fā)現(xiàn)塌縮過程大致可分為5個(gè)步驟：局部聚集，局部增大，整體聚集，生成松散的塌縮球，進(jìn)一步松弛成排列緊密的塌縮球。我們研究了不同鏈長的高分子在不同淬火程度下的塌縮過程，發(fā)現(xiàn)這一過程的動態(tài)路徑遵循“珍珠項(xiàng)鏈”模型，并不會陷入“香腸”狀亞穩(wěn)態(tài)中。我們還統(tǒng)計(jì)了各階段所需的時(shí)間與塌縮程度和鏈長的標(biāo)度關(guān)系。最后，我們得到了塌縮的總時(shí)間 與淬火程度和鏈長N的標(biāo)度關(guān)系為。
　　 接著，我們研究了在流場驅(qū)動

4、下，高分子鏈遷移穿過微通道的過程。高分子鏈在足夠大的流場的作用下沿著流場方向被逐漸拉伸，從而能夠穿過管徑小于其自身尺寸的微通道。通過耗散粒子動力學(xué)模擬，我們發(fā)現(xiàn)這一過程經(jīng)歷了：（1）靠近微通道管口；（2）進(jìn)入微通道入口并克服勢壘；（3）成功穿過微通道三個(gè)步驟。模擬結(jié)果證實(shí)了，高分子鏈穿過微通道的臨界流量僅與溶劑本身性質(zhì)有關(guān)，而與鏈長或微通道粗細(xì)無關(guān)；且高分子鏈通過微通道的概率與流量變化的曲線是光滑的，這說明高分子鏈從完全被阻擋到完全可以