氧化石墨烯材料的制備及其光學(xué)性質(zhì)研究.pdf

1、石墨烯是平面六角蜂窩狀排布的單層碳原子結(jié)構(gòu)。近年來，石墨烯因其優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)等性質(zhì)而受到學(xué)術(shù)界廣泛的研究興趣和關(guān)注。石墨烯對(duì)于可見和紅外波段的光譜具有吸收和超快響應(yīng)等特性，特別是所呈現(xiàn)優(yōu)異的載流子遷移率和超快光學(xué)響應(yīng)特性，使得石墨烯在較寬的光譜區(qū)尤其是在中紅外波段的光電探測(cè)領(lǐng)域具有顯著性能優(yōu)勢(shì)和廣泛的應(yīng)用前景。然而，對(duì)于石墨烯材料的帶隙進(jìn)行人工調(diào)控依然屬于有待被深入研究的難題。氧化石墨烯結(jié)構(gòu)是在石墨烯的基礎(chǔ)上，在碳原子層的平面內(nèi)和邊緣

2、附載了環(huán)氧、羥基、羧基和羰基等化學(xué)官能團(tuán)，使得氧化石墨烯的化學(xué)分子式很復(fù)雜。對(duì)于氧化石墨烯的還原程度的控制可以間接控制帶隙，從而能夠?qū)κ┕鈱W(xué)性質(zhì)進(jìn)行人工調(diào)控，在不同光譜區(qū)實(shí)現(xiàn)不同的光學(xué)吸收和超快光學(xué)響應(yīng)等特性。通過可控的還原過程不僅可以使得氧化石墨烯完全還原為零帶隙的石墨烯，還可以在還原過程中對(duì)石墨烯材料的光學(xué)響應(yīng)特性進(jìn)行調(diào)制，這對(duì)于研究因附有不同化學(xué)官能團(tuán)所導(dǎo)致石墨烯具有不同的光學(xué)響應(yīng)和吸收特性提供了新的實(shí)驗(yàn)方法和技術(shù)途經(jīng)。理論上

3、已對(duì)附有不同化學(xué)功能團(tuán)的石墨烯能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，但實(shí)驗(yàn)研究較滯后，仍難以通過化學(xué)功能團(tuán)的改變來實(shí)現(xiàn)對(duì)石墨烯能帶結(jié)構(gòu)的可靠調(diào)控，關(guān)鍵是需要深入研究和認(rèn)識(shí)石墨烯能帶結(jié)構(gòu)隨化學(xué)官能團(tuán)變化的機(jī)理。
　　在本論文工作中，首先采用化學(xué)溶液還原的方法制備了石墨烯及其氧化物樣品，并采用拉曼光譜和透射電子顯微鏡等光學(xué)手段對(duì)石墨烯樣品的基本特性進(jìn)行了表征，以及用基于橢圓偏振光譜法的色散模型研究了石墨烯樣品的厚度及帶隙寬度，顯示了研究中所采用的樣品制

4、備與多種實(shí)驗(yàn)測(cè)量和表征方法相結(jié)合方法的可行性。
　　在此基礎(chǔ)上，制備了一系列具有不同氧化還原度的氧化石墨烯樣品，通過多種光學(xué)測(cè)量手段研究了氧化石墨烯樣品的光學(xué)吸收，包括厚度和缺陷等特性隨不同化學(xué)功能團(tuán)和元素組成的變化規(guī)律，并通過橢圓偏振光譜術(shù)研究了還原過程中石墨烯的帶隙演變過程和機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，導(dǎo)致不同還原度氧化石墨烯呈現(xiàn)不同吸收特性的機(jī)理源于帶間和帶內(nèi)光學(xué)躍遷機(jī)制的變化，通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合，獲得的還原過程中的帶隙寬帶能隨功能團(tuán)的調(diào)

5、節(jié)從2 eV減小至0.02 eV，這與基于第一性原理計(jì)算所得的能帶變化結(jié)果相符合。研究中給出了針對(duì)不同還原度氧化石墨烯過程的完整光學(xué)檢測(cè)方法，并提出了一個(gè)基于橢圓偏振光譜術(shù)的快速無(wú)損監(jiān)測(cè)石墨烯帶隙的方法，能夠?qū)E偏光譜色散模型中的洛侖茲振子模型用于氧化石墨烯材料的能帶調(diào)制細(xì)節(jié)研究，這給石墨烯材料的規(guī)?；苽浜蛯?shí)時(shí)特性檢測(cè)提供了有效的技術(shù)途經(jīng)，為石墨烯在光電探測(cè)領(lǐng)域的推廣應(yīng)用建立了材料制備和特性檢測(cè)基礎(chǔ)。
　　在研究中，為促使實(shí)現(xiàn)石