NiFe-LDH的制備、吸附及電化學(xué)性能研究.pdf

1、隨著環(huán)境污染和能源危機(jī)的不斷加劇，人類對(duì)環(huán)境友好型的吸附材料和高效型的儲(chǔ)能材料的需求日益增大。而當(dāng)前世界迫切需要能同時(shí)滿足環(huán)境治理與新能源開發(fā)兩大問(wèn)題的新材料。層狀雙金屬氫氧化物（Layered Double Hydroxides，簡(jiǎn)稱LDH），是一種由不同的雙金屬氫氧化物組成且具有層狀微觀結(jié)構(gòu)的粘土材料，由于其獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)，以及層板上的金屬離子和層間陰離子具有的可交換性，成為近年來(lái)在水環(huán)境處理和電化學(xué)能源儲(chǔ)存等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

2、>　　本論文采用共沉淀法分別制備了不同陰離子插層的NiFe-X-LDH(X=Cl-,NO3-,SO42-,CO32-)及La/Mo/W摻雜的NiFe-Cl-LDH，用水熱法在泡沫鎳上制備出La/Mo/W摻雜的NiFe-CO3-LDH陣列，通過(guò)X射線衍射儀（XRD）、傅立葉紅外吸收光譜（FT-IR）、掃描電鏡（SEM）、X射線光電子能譜分析儀（XPS）和比表面積測(cè)試儀（BET）等對(duì)所合成的材料的結(jié)構(gòu)、形貌及成分進(jìn)行了表征。較系統(tǒng)地研究了溶

3、液pH、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間及溶液濃度等因素對(duì)NiFe-LDH吸附甲基橙和重金屬Cr(VI)的影響及吸附機(jī)理；研究了La、Mo、W摻雜元素對(duì)NiFe-Cl-LDH吸附甲基橙性能的影響，通過(guò)循環(huán)伏安法、恒流充放電等測(cè)試研究了La/Mo/W摻雜的NiFe-CO3-LDH陣列的超級(jí)電容器性能。得到的主要結(jié)果如下：
　?、俨捎霉渤恋矸ㄖ苽淞薔iFe-X-LDH(X=Cl-,NO3-,SO42-,CO32-)。研究了不同插層陰離子對(duì)LDH吸附

4、性能的影響，結(jié)果表明Cl-插層的NiFe-LDH的吸附性能最好，歸結(jié)于其樣品的比表面積、孔徑及離子交換能力的共同作用。
　?、谝訬iFe-Cl-LDH為吸附劑，研究了甲基橙溶液pH、反應(yīng)溫度及不同甲基橙溶液濃度對(duì)吸附反應(yīng)的影響，并對(duì)其吸附等溫線、動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)等模型進(jìn)行擬合分析，得到如下結(jié)果：吸附反應(yīng)的最佳溶液pH為5~6；溫度的升高有利于反應(yīng)的進(jìn)行，該吸附反應(yīng)為自發(fā)的吸熱反應(yīng)；以單層吸附為主，且通過(guò)Langmuir模型計(jì)算得到的

5、理論最大吸附甲基橙量是769.23mg/g；吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程匹配偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型；吸附過(guò)程可以分為外表面吸附及顆粒內(nèi)擴(kuò)散兩個(gè)階段。
　?、垡訬iFe-Cl-LDH為吸附劑，研究了溶液pH、反應(yīng)時(shí)間、初始濃度對(duì)重金屬Cr(VI)吸附的影響。發(fā)現(xiàn)：吸附Cr2O7-的最適pH為5.5；吸附曲線在反應(yīng)的前五分鐘快速增長(zhǎng)，隨后反應(yīng)變慢直到達(dá)到平衡，且濃度越高達(dá)到吸附平衡的時(shí)間越長(zhǎng)；Cr2O7-濃度為2-4 mg/L時(shí)的吸附百分比幾乎可達(dá)100

6、％，且在初始濃度為19 mg/L時(shí)的吸附量可達(dá)60 mg/g。吸附Cr2O7-的反應(yīng)匹配Langmuir模型，且計(jì)算得到的最大吸附量為60.24 mg/g；偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程表明吸附過(guò)程是化學(xué)吸附，且顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型分析的吸附過(guò)程分為外表面吸附及顆粒內(nèi)擴(kuò)散兩個(gè)階段。
　?、芑阼|（La）、鉬（Mo）、鎢（W）具有的性質(zhì)，將其對(duì)NiFe-Cl-LDH進(jìn)行摻雜，對(duì)比研究不同摻雜元素對(duì)NiFe-Cl-LDH吸附甲基橙的效果的差異。結(jié)果表明，

7、正六價(jià)的鎢摻雜的樣品的吸附性能最好，歸其原因?yàn)槠渌鶐щ姾蓴?shù)較高導(dǎo)致層板吸附陰離子的能力增強(qiáng)。
　?、莶捎盟疅岱ㄔ谂菽囈r底上生長(zhǎng)了La/Mo/W摻雜的NiFe-CO3-LDH陣列，并通過(guò)一系列電化學(xué)測(cè)試對(duì)比探索摻雜對(duì)電化學(xué)性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，摻La能夠抑制樣品發(fā)生團(tuán)聚并增大其比表面積，導(dǎo)致產(chǎn)生更多的電化學(xué)活性位點(diǎn)，La摻雜的NiFe-CO3-LDH陣列的電化學(xué)性能最優(yōu)，其比電容在2.5 A/g時(shí)可達(dá)到1668 F/g，此外，摻L