煙道氣中二氧化硫和氮氧化物在Cu2O上脫除的理論研究.pdf

1、二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)是化石燃料燃燒時釋放出的常見的化合物，是引起酸雨和光化學(xué)煙霧的主要污染物，對人類生存和大氣環(huán)境都有很大的危害。因此對SO2和NOx污染的控制已經(jīng)引起了人們的廣泛關(guān)注。為了更好的認(rèn)識SO2和NOx在Cu2O(111)表面上的分解機理，本文通過應(yīng)用密度泛函理論結(jié)合周期性平板模型的方法系統(tǒng)的研究了SO2在不同Cu2O(111)表面上的分解過程、NOx和SO2在Cu2O(111)表面上共同脫除的過程以及硫化

2、的Cu2O(111)表面在O2和H2氣氛下再生的過程。計算結(jié)果如下:
　　(1) SO2在完美Cu2O(111)表面上的分解能壘為318.384kJ mol-1，意味著SO2在完美Cu2O(111)表面上很難分解。當(dāng)表面上存在氧空位、H預(yù)吸附以及銅簇沉積時能夠顯著降低SO2在以上三個面上的分解能壘，對應(yīng)的能壘分別是80.175、133.046和56.340kJ mol-1,這表明Cu2O(111)表面上的氧空位、H預(yù)吸附以及銅簇沉

3、積對SO2在Cu2O(111)表面上的分解有著很強的促進作用。
　　(2)煙氣中的NOx對SO2在Cu2O(111)表面上分解有著很大的影響。其中的NO2會將SO2氧化成SO3，生成的NO與原先存在的NO一樣可以繼續(xù)跟SO2發(fā)生反應(yīng)。NO與SO2相互作用時，NO首先經(jīng)過二聚體的形式生成N2O和O，然后N2O繼續(xù)分解生成N2和O，其中的O將SO2氧化成SO3。以上各個步驟對應(yīng)的能壘121.372、101.593、139.992和12