Ag負載有序介孔ZnO-SBA15、TiO2-SBA15納米復合材料的合成及光催化性能研究.pdf

1、社會經(jīng)濟的快速發(fā)展以及工農(nóng)業(yè)規(guī)模的不斷擴大對人類的生存環(huán)境造成了極大的污染，其中尤其是工業(yè)廢水的排放造成的水資源污染問題越來越嚴重，已成為當下人類必須面對和急需解決的問題，因此尋求簡單高效、經(jīng)濟且環(huán)境友好的方法來降解有機污染物成為環(huán)境治理領域的當務之急。
　　通過光催化劑催化降解有機污染物的光催化降解技術(shù)是近年來快速發(fā)展起來的處理環(huán)境污染的新興技術(shù)。TiO2和ZnO由于具有良好的光電性、化學性能穩(wěn)定和生物相容性好等優(yōu)點，且能在一定

2、波長光的激發(fā)下產(chǎn)生活性自由基從而達到降解環(huán)境中污染物和殺滅細菌的目的，在處理廢水中的有機物質(zhì)和微生物抗菌領域中應用廣泛。然而它們在實際的應用過程中仍然存在以下缺陷:1）由于禁帶寬度較大從而對可見光基本沒有響應;2）TiO2和ZnO納米顆粒較小，容易發(fā)生團聚以及很難回收，造成二次污染。文獻調(diào)研中我們發(fā)現(xiàn)可以通過對TiO2和ZnO進行適當?shù)母男詠砜朔鲜鋈毕?通過摻雜重金屬或稀土金屬來增強其對可見光的響應性;將它們負載于多孔材料中可以提高其

3、回收及重復利用率。
　　介孔分子篩SBA-15作為一種經(jīng)典的介孔材料，具有長程有序的介孔孔道結(jié)構(gòu)，研究發(fā)現(xiàn)其能更加有效地負載光催化材料。綜上所述，本文以水熱合成的介孔分子篩SBA-15為載體，通過室溫光照過程摻雜重金屬Ag納米粒子對負載型TiO2和ZnO進行修飾改性，合成了具有良好光催化性能和抗菌性能的有序介孔Ag/ZnO/SBA-15和Ag/TiO2/SBA-15復合材料。本論文主要包括三部分內(nèi)容:
　　第一部分主要研究了

4、有序介孔分子篩SBA-15的合成及表征。本文采用了有機-無機二元自組裝的方法合成了有序介孔SBA-15，考察了水熱溫度和攪拌速度對SBA-15介觀結(jié)構(gòu)的影響。通過XRD、TEM、N2吸附脫附對合成的SBA-15進行結(jié)構(gòu)表征。結(jié)果顯示合成的樣品均具有典型的二維六方介孔結(jié)構(gòu)，且當水熱溫度為130℃、合成攪拌速度為55Orpm時合成的SBA-15具有超高的比表面積（533m2/g）、較大的孔徑(12nm)和孔容（1.2cm3/g）。
　

5、　第二部分主要介紹了有序介孔復合材料Ag/ZnO/SBA-15、Ag/TiO2/SBA-15的合成及表征。通過浸漬-焙燒法和化學沉淀法成功地將ZnO納米顆粒負載在SBA-15上合成了ZnO/SBA-15，然后通過浸漬-焙燒法將TiO2納米顆粒負載在SBA-15上合成了TiO2/SBA-15，進一步在室溫光照下采用銀氨絡離子還原摻雜Ag納米粒制備得到有序介孔Ag/ZnO/SBA-15、Ag/TiO2/SBA-15。通過XRD、TEM、ED

6、S和UV-vis對合成的Ag/ZnO/SBA-15、Ag/TiO2/SBA-15進行了結(jié)構(gòu)表征，結(jié)果說明Ag、ZnO、TiO2負載后的復合材料仍然保持典型的二維六方介孔結(jié)構(gòu)。一方面SBA-15展示出較好的熱穩(wěn)定性，另一方面介觀有序性的降低和EDS元素分析同時也證實我們成功地合成了有序介孔Ag/ZnO/SBA-15、Ag/TiO2/SBA-15納米復合材料。
　　第三部分主要研究了合成的樣品在高壓汞燈照射下光催化降解有機染料羅丹明B

7、的光催化性能及其相關(guān)機理的探討，并初步研究了其抗菌性能。結(jié)果表明:1，以六水合硝酸鋅為前驅(qū)體、焙燒溫度為350℃、Ag和ZnO負載量均為20％、溶液pH為7時合成的樣品具有較強的光催化活性，30min時光降解率高達95.38％，通過猝滅劑實驗發(fā)現(xiàn)電子(e-)和羥基自由基(·OH)是Ag/ZnO/SBA-15光催化反應過程中的主要活性成分;2，以鈦酸四丁酯為前驅(qū)體、焙燒溫度為650℃、Ag和TiO2負載量均為20％時合成的樣品具有優(yōu)異的光

8、催化性能，30min時光催化降解率高達99.91％，在猝滅劑實驗中發(fā)現(xiàn)電子(e-)、空穴(h+)是Ag/TiO2/SBA-15光催化反應中的主要活性成分。此外我們通過測定Ag/ZnO/SBA-15、Ag/TiO2/SBA-15對細菌的MIC、MBC以及抑菌圈來考察樣品的抗菌性能，結(jié)果表明Ag/ZnO/SBA-15、Ag/TiO2/SBA-15對革蘭氏陽性菌金黃色葡萄球菌具有較強的抗菌作用，其MIC分別為1μg/mL、4μg/mL。研究表