沿面放電活性物質(zhì)噴射氧化單質(zhì)汞及其與催化協(xié)同作用的研究.pdf

1、汞是一種高毒性且易生物累積的燃煤煙氣污染物之一，因此，燃煤煙氣汞污染控制備受社會關(guān)注。與顆粒汞和汞化合物相比，單質(zhì)汞難以被現(xiàn)有的污染控制裝置去除，因此單質(zhì)汞脫除成為燃煤煙氣脫汞的關(guān)鍵。放電低溫等離子體技術(shù)能夠產(chǎn)生強氧化性的活性物質(zhì)，將單質(zhì)汞氧化為汞化合物，利用下游濕法脫硫系統(tǒng)脫除。然而，含汞煙氣直接通過等離子體放電區(qū)域，放電過程中產(chǎn)生的高能電子與煙氣中污染氣體發(fā)生碰撞，減少活性物質(zhì)的產(chǎn)生，導(dǎo)致能量利用率降低。此外，氧化大流量含汞煙氣，等

2、離子體反應(yīng)器尺寸增大導(dǎo)致成本增加。針對目前等離子體處理含汞煙氣存在的問題，本論文提出放電等離子體活性物質(zhì)噴射氧化含汞煙氣的方法，將放電反應(yīng)器插入煙道內(nèi)，干凈的含氧氣體通過沿面介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器，產(chǎn)生的活性物質(zhì)噴射到煙氣中，實現(xiàn)煙氣中單質(zhì)汞的高效氧化。該方法能夠有效避免煙氣中污染氣體與高能電子發(fā)生碰撞，提高能量利用率，同時實現(xiàn)小體積放電反應(yīng)器氧化大流量含汞煙氣的目的。本文主要從活性物質(zhì)噴射過程中單質(zhì)汞的氧化特性和機理，活性物質(zhì)噴射放大裝置

3、以及噴射體系與催化劑的協(xié)同作用等方面展開研究。主要工作及研究結(jié)果如下:
　　1.研究沿面放電活性物質(zhì)噴射氧化燃煤煙氣中單質(zhì)汞的方法和機理。研究表明:活性物質(zhì)噴射體系能夠有效氧化煙氣中單質(zhì)汞，能量密度為3.9 J L-1，單質(zhì)汞的氧化率達到81.3％，能量利用率為20.7μg kJ-1;與含汞煙氣直接通過沿面放電反應(yīng)器比較，活性物質(zhì)噴射體系提高了單質(zhì)汞的氧化率和能量利用率，氧化率提高了8.2％，能量利用率大約高出6-7倍;長壽命活性

4、物質(zhì)（臭氧和激發(fā)態(tài)氮）氧化是凈化含汞煙氣的主要作用途徑;結(jié)合理論和實驗分析發(fā)現(xiàn)汞沉積物和氣相中汞化合物主要以HgO形式存在。
　　2.研究運行參數(shù)對煙氣中單質(zhì)汞的氧化影響。研究表明:優(yōu)化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)和氣體參數(shù)，單質(zhì)汞的氧化率高達91.3％。增加等離子體反應(yīng)器放電長度、高壓電極線徑和噴射氣體流量，降低單質(zhì)汞初始濃度和煙氣溫度能夠提高單質(zhì)汞氧化效率;煙氣中含有H2O可促使O2+參與單質(zhì)汞的氧化，有利于單質(zhì)汞的氧化;煙氣中NO與單質(zhì)汞

5、形成了臭氧的競爭反應(yīng)，極大抑制了單質(zhì)汞的氧化;煙氣中HCl與活性物質(zhì)反應(yīng)產(chǎn)生·Cl而顯著促進了單質(zhì)汞的氧化;在含有O2、 H2O、SO2、NO和HCl的煙氣中，發(fā)現(xiàn)HCl是引起單質(zhì)汞氧化最主要的煙氣組分。依據(jù)優(yōu)化的運行參數(shù)設(shè)計制作四根沿面放電反應(yīng)器并聯(lián)的活性物質(zhì)噴射放大裝置，活性物質(zhì)噴射放大裝置可以有效氧化大流量含汞煙氣。
　　3.為了提高活性物質(zhì)噴射氧化單質(zhì)汞的能量利用率，研究活性物質(zhì)噴射體系與CeO2-WO3/TiO2(CeW

6、Ti)催化體系聯(lián)合氧化燃煤煙氣中單質(zhì)汞。研究表明:能量密度為2.6JL-1，放電催化體系中單質(zhì)汞的氧化率達到86.6％，能量利用率為32.9μg kJ-1，比無催化劑時能量利用率提高了14.8μg kJ-1，約高出0.8倍，單質(zhì)汞的氧化率提高了39.9％;放電催化體系在溫度80-350℃之間具有高效氧化單質(zhì)汞的性能，拓寬了催化劑的溫度窗口;H2O抑制了單質(zhì)汞氧化，但是抑制作用較小;放電催化體系具有良好的抗硫性能，而且克服了活性物質(zhì)噴射體