稀土單分子磁體磁各向異性的理論研究.pdf

1、分子磁性材料是90年代以來(lái)磁學(xué)的重要發(fā)現(xiàn)，由于其突出的磁學(xué)性質(zhì)，使其在理論和實(shí)際應(yīng)用方面都具有重要研究意義。首先，在理論方面，這種具有慢磁弛豫和量子隧道效應(yīng)的分子磁性材料，可以用來(lái)研究量子力學(xué)和經(jīng)典力學(xué)之間的轉(zhuǎn)換行為。其次，在實(shí)際應(yīng)用方面，分子磁性材料可用于制備高密度信息存儲(chǔ)器件。由于該存儲(chǔ)器件是以單個(gè)分子為存儲(chǔ)單元，存儲(chǔ)密度將得到很大提高，這為未來(lái)量子計(jì)算所需大容量信息存儲(chǔ)提供了保證。遺憾的是，到目前為止所報(bào)道的分子磁性材料阻塞溫度T

2、B都遠(yuǎn)低于常溫，離實(shí)際應(yīng)用還有很長(zhǎng)一段路要走。為此，本論文將通過(guò)研究一系列單分子磁體阻塞溫度與分子結(jié)構(gòu)、元素組成及有效能壘之間的內(nèi)在關(guān)系，尋找具有高阻塞溫度單分子磁性材料可能的分子結(jié)構(gòu)和元素組成，為分子磁性材料早日應(yīng)用于實(shí)際器件貢獻(xiàn)一份力量。
　　首先，使用從頭計(jì)算方法計(jì)算了四種單核Dy稀土單分子磁體的磁學(xué)性質(zhì)，通過(guò)研究分析了Dy在不同配位環(huán)境下的磁各向異性，給出了影響單核Dy稀土單分子磁體有效能壘可能的因素:Dy周圍配位環(huán)境的軸

3、對(duì)稱性;沿磁中心離子磁軸方向配位原子上的電荷分布;基態(tài)和激發(fā)態(tài)的量子隧穿幾率等。通過(guò)計(jì)算發(fā)現(xiàn)，對(duì)于由Dy構(gòu)成的單分子磁體，當(dāng)其結(jié)構(gòu)具有較高軸向?qū)ΨQ性、沿磁軸方向配位原子上負(fù)電荷分布越多時(shí)，該單分子磁體將會(huì)表現(xiàn)出更加優(yōu)異的磁學(xué)性質(zhì)。
　　其次，分析了鑭系雙核稀土單分子磁體[Ln(μ-OH)(DBP)2(THF)]2，該雙核稀土單分子磁體磁中心離子通過(guò)羥基橋聯(lián)?；衔?中的兩個(gè)磁中心離子都是DyⅢ，將化合物1中的一個(gè)磁中心離子換成YⅢ

4、構(gòu)成化合物2。首先，通過(guò)分析化合物1磁滯回線以及xMT值變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)化合物1具有強(qiáng)各向異性，其中的兩個(gè)Dy之間為反鐵磁相互作用;其次，在CASSCF理論計(jì)算過(guò)程中選取了不同活性空間進(jìn)行計(jì)算，比較了化合物1計(jì)算和實(shí)驗(yàn)?zāi)芗?jí)之間的差異，得出用CASSCF計(jì)算存在強(qiáng)晶體場(chǎng)鑭系稀土單分子磁體時(shí)，應(yīng)盡量擴(kuò)大活性空間，把Dy周圍配位原子上的電子放到活性空間中，這將使計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果更加接近。在本文中我們分別選用CAS(9，7)和CAS(11，8)兩種