改性納米TIO2-無紡玄武巖纖維復(fù)合光催化劑降解氨氮廢水的研究.pdf

1、本文耦合金屬沉積和離子摻雜兩種改性機(jī)理制備Ag0-Ce4+-La3+/TiO2粉體光催化劑，并選用具有優(yōu)良機(jī)械性能、耐高溫、耐水性和耐酸堿腐蝕的無紡玄武巖纖維(Basalt Fiber，簡(jiǎn)寫為BF)作為光催化劑載體，采用溶膠-凝膠方法制備Ag0-Ce4+-La3+/TiO2/玄武巖纖維復(fù)合光催化劑。采用UV、XRD、SEM、TEM、XPS等對(duì)改性TiO2光催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行表征。以氨氮為主要目標(biāo)降解物，通過研究材料制備工藝參數(shù)以及反

2、應(yīng)條件等因素探討其對(duì)改性氧化鈦催化活性的影響規(guī)律。
　　采用正交實(shí)驗(yàn)法研究了AgNO3、Ce(NO3)3·6H2O、La(NO3)3·6H2O改性劑的最佳配比，當(dāng)Ag∶Ce∶La=3∶2∶3（摩爾百分比）時(shí)，催化劑的活性最高。Ag元素以Ag0的形式沉積在催化劑表面;Ce、 La元素分別以Ce4+和La3+的形式存在并進(jìn)入到TiO2晶格內(nèi)部取代部分Ti4+，形成固溶體Ti(1-x-y)CexLayO2，禁帶寬度從3.2eV降到2.1

3、3eV。改性劑加入后強(qiáng)烈地抑制了晶粒長(zhǎng)大及晶體從銳鈦礦相向金紅石相轉(zhuǎn)變。Ce4+-La3+和Ag0的耦合作用使得Ag0-Ce4+-La3+/TiO2的禁帶寬度小于Ce4+-La3+/TiO2或Ag-TiO2的禁帶寬度。與3％ Ce4+-La3+/TiO2和3％ Ag0-TiO2相比，3％ Ag0-Ce4+-La3+/TiO2粉體光催化劑光譜響應(yīng)區(qū)域最大。氨氮廢水的處理結(jié)果表明3％ Ag-Ce4+-La3+/TiO2粉體光催化劑6h氨氮降

4、解率可達(dá)93.9％。
　　無紡玄武巖纖維(BF)的預(yù)處理結(jié)果表明，在3mol/LH2SO4中酸蝕14h后，纖維負(fù)載TiO2量最大，為42.9％。600℃熱處理的Ag0-Ce4+-La3+/TiO2/BF復(fù)合光催化劑中TiO2涂層厚度約為100nm，TiO2晶粒尺寸為30nm。3％ Ag0-Ce4+-La3+/TiO2/BF復(fù)合光催化劑在6h的氨氮降解率達(dá)到了95.3％。氨氮濃度從60.4mg/L降到了2.8mg/L，NO3-N、N

5、O2-N的濃度分別從1.3mg/L、0mg/L增加到了8.8mg/L、4.3mg/L，達(dá)到了74％的總氮去除率。
　　在反應(yīng)物濃度較低，光照一定的情況下，復(fù)合光催化劑的氨氮降解率隨氨氮廢水pH值的增大而增大，隨熱處理溫度的升高先增大后減小。獲得最大氨氮降解率的實(shí)驗(yàn)條件是:氨氮廢水pH=11，復(fù)合光催化劑熱處理溫度600℃，改性劑Ag∶Ce∶La=3∶2∶3。催化動(dòng)力學(xué)研究表明:不同改性劑添加量、熱處理溫度及pH值時(shí)改性TiO2負(fù)載