在線紅外光譜技術(shù)結(jié)合化學計量學方法用于三種含能化合物合成反應機理研究.pdf

1、含能化合物因其具有爆炸性能高、敏感度低、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)勢，在國防安全及工業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域得到了廣泛應用。近年來，研究學者致力于探索新型且綠色環(huán)保的含能化合物，但對合成反應的過程卻鮮有研究。合成反應過程的研究，不僅能深入了解化合物的合成過程，更能促進其合成工藝的優(yōu)化。在線紅外光譜技術(shù)能實時監(jiān)測化學反應的合成過程，捕捉反應過程中的譜峰變化，為研究者探索反應過程的變化提供理論依據(jù)。化學計量學方法能高效地解析高維光譜數(shù)據(jù)，進而獲取反應過程的定性信息。

2、本論文以多種化學計量學方法結(jié)合在線紅外光譜技術(shù)對三種含能化合物的合成過程進行了研究，并對動態(tài)的三維光譜數(shù)據(jù)進行解析，進而推測出合理的反應機理。該研究為含能化合物合成工藝的優(yōu)化與高效合成提供了思路和技術(shù)支撐。本論文共分為四章，主要研究內(nèi)容如下:
　　第一章對過程分析技術(shù)、化學計量學發(fā)展、在線紅外光譜技術(shù)及含能化合物進行概述，闡述了化學計量學方法在研究反應機理方面的現(xiàn)狀，并提出本論文研究的主要內(nèi)容。
　　第二章采用在線中紅外光譜

3、對4-氨基-3，5-二甲基吡唑的合成過程進行實時監(jiān)控，將交互式自模型混合物分析法(SIMPLISMA)用于解析4-氨基-3，5-二甲基吡唑光譜數(shù)據(jù)，并推測其合成機理。通過主成分分析(PCA)確定反應體系中的主成分數(shù)為6，采用SIMPLISMA算法對主成分光譜圖進行解析，根據(jù)各組分紅外官能團變化規(guī)律推測出其合理的合成反應機理，并以量化計算驗證了所推斷合成反應機理的可靠性。
　　第三章采用在線中紅外光譜對1-甲基-3，5-二氨基-1，

4、2，4-三唑(DAMT)的合成過程進行監(jiān)測，以多元曲線分辨-交替最小二乘法(MCR-ALS)和SIMPLISMA算法對DAMT光譜數(shù)據(jù)進行解析。PCA確定反應體系的主成分數(shù)為5，同時采用兩種算法對各主成分的光譜進行解析并推測出了合理的合成反應機理，以量化計算在理想狀態(tài)下模擬出理想狀態(tài)下中間體的振動光譜，驗證出推測機理的可靠性。與MCR-ALS相比，SIMPLISMA算法具有解析時間短、不用約束條件限制的優(yōu)勢。
　　第四章采用在線中