分子內(nèi)環(huán)化過程參與的一鍋反應(yīng)合成含氮雜環(huán)的研究.pdf

1、含氮雜環(huán)化合物在生活和生產(chǎn)當(dāng)中有著重要的價值，含氮雜環(huán)因其廣泛的生物和藥理活性，是許多合成藥物、天然產(chǎn)物與功能材料中的基本結(jié)構(gòu)單元。含氮雜環(huán)化合物在有機合成、藥物化學(xué)及功能材料等領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用前景。另外，實現(xiàn)綠色合成將成為我們的目標(biāo)之一。通過C-H鍵活化和偶聯(lián)的途徑構(gòu)建環(huán)狀化合物越來越被研究者所重視和深入研究。許多過渡金屬催化劑，如金、銀、銅、鐵、釕、銠、鈀等，都表現(xiàn)出極高的催化效率。其中，銅催化劑由于其相對廉價易得、綠色環(huán)保和低毒

2、等特性，具有操作簡便而且節(jié)省成本，符合綠色化學(xué)的特點。對于這類化學(xué)鍵的激活與重組，是近些年來合成化學(xué)研究的熱點。在這方面，新開發(fā)的金屬催化交叉偶聯(lián)反應(yīng)與C-H鍵活化是實現(xiàn)C-N鍵的形成/環(huán)化很好的一個方法。通過廉價、低毒的過渡金屬銅催化的串聯(lián)一鍋法合成雜環(huán)化合物更具有實用價值。
　　本文的研究內(nèi)容是圍繞分子內(nèi)環(huán)化過程為關(guān)鍵步的一鍋反應(yīng)合成含氮雜環(huán)化合物展開，主要內(nèi)容包括三部分:
　　第一部分簡要概述C-H鍵活化和銅促交叉偶聯(lián)

3、反應(yīng)的相關(guān)研究進展及其應(yīng)用。
　　第二部分主要介紹鄰鹵代芳基烯胺和鄰溴苯硫酚一鍋選擇性氧化碳-碳偶聯(lián)/兩次碳-雜原子交叉偶聯(lián)過程合成噻嗪并吲哚衍生物。我們發(fā)現(xiàn)了一種新的合成噻嗪并吲哚類衍生物的方法，該方法在一鍋反應(yīng)體系中實現(xiàn)了分子內(nèi)C-H活化和銅催化C-X偶聯(lián)的串聯(lián)反應(yīng)，并順利實現(xiàn)了良好的區(qū)域選擇性，且合成產(chǎn)物具有潛在的醫(yī)藥和材料價值。
　　第三部分主要探究不對稱碳二亞胺與炔丙胺在無過渡金屬催化下合成了2-氨基咪唑類化合物。