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1、由于電解法制備臭氧的主要缺點(diǎn)在于生產(chǎn)單位臭氧的能耗較高,而要解決該問(wèn)題的關(guān)鍵在于提高電極的性能,因此新型電極的研究或?qū)﹄姌O制備條件的完善仍是研究的根本所在。
本文在綜述電化學(xué)法制備臭氧中電極的研究和使用情況的基礎(chǔ)上,提出了采用納米TiO2顆粒摻雜的PbO2電極作為電解法制備臭氧中的陽(yáng)極以改善PbO2電極的催化活性和穩(wěn)定性。
用納米復(fù)合電鍍技術(shù)制備了TiO2摻雜的PbO2電極,并利用該電極電解中性電解液制備臭氧。電鍍電
2、流密度為30mA/cm2時(shí),PT-501ATiO2和自制的TiO2摻雜的PbO2電極的臭氧生成效率與純PbO2電極相比明顯提高,極間距為3cm條件下電極的最高電流效率由11.9%提高到12.9%。但TiO的摻雜對(duì)電極的耐腐蝕性并沒有改善。2
研究了電流密度(J)、顆粒的粒徑大小及投加量、電鍍液的pH值、表活劑的投加以及TiO2的晶型等條件對(duì)TiO2摻雜效果的影響。通過(guò)XRD和XRF對(duì)電極進(jìn)行表征,結(jié)果表明所有的電極主要為β-P
3、bO2晶型,且TiO2的摻雜并沒有改變PbO2的晶型結(jié)構(gòu),摻雜后的PbO2晶體更加細(xì)化致密。結(jié)合電極在電解制臭氧中的電流效率可知,并非TiO2的摻雜量越大電極的催化性能就越高。在本實(shí)驗(yàn)中平均粒徑分別為17nm和100nm的自制的銳鈦礦TiO2和PT-501ATiO2摻雜后的電極電解制臭氧的電流效率比純PbO2電極高約1%。顆粒在鍍液中的濃度為7.5~10g/L、電鍍液pH值為1~2時(shí)摻雜效果最好。Cu2+和少量表面活性劑的投加對(duì)電極的催
4、化性能有害。金紅石型TiO2摻雜的電極比銳鈦礦型摻雜的電極的電流效率降低約2%。
利用動(dòng)電位線性極化掃描研究了電極的極化特性。本試驗(yàn)范圍內(nèi),電鍍電流密度的提高能提高電極的析氧電位,電鍍電流密度為30mA/cm2時(shí)電極的析氧電位為1.6V,比電鍍電流密度為20mA/cm2時(shí)的電極高出0.2V。TiO2的摻雜并沒有改變電極的析氧電位,但在相同的極化條件下,電鍍電流密度為30mA/cm2的TiO2摻雜電極的電流密度比未摻雜電極的高,
5、說(shuō)明電極的催化活性提高。
通過(guò)研究電極在不同電勢(shì)掃描速度下在電容電勢(shì)階段范圍內(nèi)的循環(huán)伏安特性,計(jì)算電極的形貌因子φ,研究電極在電解運(yùn)行過(guò)程中的形貌特性。結(jié)果表明電鍍電流密度為30mA/cm2時(shí),TiO2的摻雜能提高電極的形貌因子φ,即能使電極的“多孔性”提高,這樣有利于增大電極的比表面積,提高電極的電催化活性。在電鍍電流密度為20mA/cm2時(shí),TiO2的摻雜降低了電極的形貌因子φ,進(jìn)一步說(shuō)明TiO2對(duì)電極的摻雜作用與電鍍電流
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