1.三效低貴金屬催化劑中鈰鋯固溶體助劑的制備、結(jié)構(gòu)和催化活性的關(guān)系2.凈化nox的含鋯銠催化劑研究

1、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士學(xué)位論文1.三效低貴金屬催化劑中鈰-鋯固溶體助劑的制備、結(jié)構(gòu)和催化活性的關(guān)系2.凈化NOx的含鋯-銠催化劑研究姓名：肖莉申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：林培琰2000.6.1中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士學(xué)位論文三效催化劑前體c z ( N ) ．A l 具有很高的熱穩(wěn)定性，即使經(jīng)1 1 0 0 “ C 焙燒，仍保持較高的儲(chǔ)氧量，與5 0 0 ‘C 焙燒的前體相比，儲(chǔ)氧量僅下降1 7 6 ％。用這種前體制各的貴金屬三

2、效催化劑也具有很高的熱穩(wěn)定性，8 5 0 ℃老化后其三效活性基本不變。而用傳統(tǒng)的機(jī)械混合法加入C e O ，．Z r O ，固溶體制得的三效催化劑前體C Z ( M ) ．A I ，以及由此類前體制備的三效催化劑熱穩(wěn)定性要差得多，在8 5 0 。C 老化后，儲(chǔ)氧量明顯下降，催化劑的C O ，H C 和N O x 起燃溫度也明顯增高。X R D ，T E M 和D T A 等表征結(jié)果表明，C Z ( N ) - A l 前體中C e 0

3、2 - Z r O ：固溶體分子水平地高分散在y - A [ 2 0 ，的表面，與Y ．A I ：O ，緊密接觸，是該類催化劑具有很高熱穩(wěn)定性的主要原因。2 ． 含鋯．銠催化劑上凈化N O x 的研究采用等量浸漬法和機(jī)械混合法，制備了Z r O ，含量、晶型和加入方式不同的R h ，y ．A I ，O ，系列催化劑，測(cè)定了催化劑上N O 分解，C 2 H 。+ N O 以及C ! H 。+ N O + 0 2 的反應(yīng)活性，并應(yīng)用T P

4、R ，X R D 和B E T 比表面的測(cè)試等表征手段，考察了Z r 0 2 的g l ／k 對(duì)R h ／y - A 1 2 0 3 催化劑活性和結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明，對(duì)于無氧條件下的C ：H 。非選擇還原N O 反應(yīng)，所有新鮮催化劑的活性差別都不大，但在8 5 0 。C 老化后，含Z r 0 2 的R h ／、／- A 1 2 0 3 催化劑活性明顯高于不含Z r O ：的R h 竹．A 】2 0 ，催化劑，其中，不含7 一A 1 2

5、 0 ，載體只單獨(dú)以Z r 0 2 為載體的R h ／Z r 0 2 催化劑活性最高。而在含氧條件下的C 2 H 。選擇還原N O 反應(yīng)，含Z r 0 2 的R h ／7 ·A 1 2 0 3 催化劑和R l g Z r 0 2 催化劑的活性卻明顯低于不含Z r 0 2 的R h ／y - A 1 2 0 3 催化劑，但老化后活性下降幅度低于后者。T P R 與X R D結(jié)果表明，在R h ／y ．A 1 ：0 3 催化劑中加

6、入1 5w t ．％的Z r 0 2 ，不僅可以抑制高溫老化時(shí)R h “進(jìn)入Y —A I ：O ，的晶格，還能夠增強(qiáng)載體Y - A 1 2 0 ，的熱穩(wěn)定性，延緩y - A 1 2 0 3 的相變。這是含Z r 0 2 的R h ／7 ，A 1 2 0 3 催化劑老化后C 2 H 。+ N O 以及C 2 H 。崎{ o + 0 2 反應(yīng)活性下降幅度較低的主要原因。其中以機(jī)械混合方式加入四方相Z r 0 2 的催化荊，它的活性降低幅度最