光催化降解VOCs的動(dòng)力學(xué)特性及反應(yīng)器的優(yōu)化.pdf

1、近年來，新舊建筑普遍涉及到室內(nèi)裝修問題，而建筑材料的大量使用將導(dǎo)致室內(nèi)揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）濃度超標(biāo)，引起室內(nèi)空氣品質(zhì)（IAQ）下降。VOCs對(duì)人體的神經(jīng)系統(tǒng)、呼吸系統(tǒng)及心血管系統(tǒng)都有影響，有些甚至致癌。室內(nèi)VOCs污染已成為群眾擔(dān)心、政府關(guān)心和媒體關(guān)注的問題，有效控制室內(nèi) VOCs濃度已成為落實(shí)國家環(huán)保政策的迫切要求。光催化氧化（PCO）技術(shù)能夠去除大部分難降解的有機(jī)污染物，是解決室內(nèi)VOCs問題的有效手段。但由于光催化降解VO

2、Cs的吸附、反應(yīng)機(jī)理復(fù)雜且影響因素繁多，動(dòng)力學(xué)特性尚未完全清楚，特別是各因素的耦合影響尚不確定；多組分 VOCs降解時(shí)，各組分的相互影響問題也存在爭議；此外，大部分鍍膜型光催化反應(yīng)器的傳質(zhì)與反應(yīng)能力不匹配，制約了其與通風(fēng)換氣設(shè)備的聯(lián)合使用，阻礙了PCO技術(shù)的推廣。針對(duì)上述問題，本文開展了相關(guān)工作，研究了光催化降解 VOCs的動(dòng)力學(xué)特性，提出了一種光催化反應(yīng)器的設(shè)計(jì)方法，并加工制作了光催化降解系統(tǒng)，又以此為實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，分析了VOCs降解過程

3、的關(guān)鍵影響因素，同時(shí)對(duì)光催化反應(yīng)器在空調(diào)房間的實(shí)際應(yīng)用進(jìn)行了可行性論證。本文研究內(nèi)容以及主要結(jié)論如下：
　?、僭诿荛]環(huán)境艙內(nèi)測定了折板反應(yīng)器的光催化動(dòng)力學(xué)參數(shù)，并基于光催化過程中的等溫吸附理論、對(duì)流傳質(zhì)理論以及質(zhì)量守恒理論，建立了VOCs的循環(huán)降解模型，模型考慮了初始濃度、光強(qiáng)、相對(duì)濕度和吸附量等因素對(duì) VOCs光催化降解的影響。結(jié)合反應(yīng)器的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，該模型可用以預(yù)測 VOCs在光催化降解過程中的濃度變化。在針對(duì)甲醛、甲苯和苯的

4、驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中，模型預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致。
　?、诒疚脑O(shè)計(jì)了一種折流式管狀反應(yīng)器，整合了平板反應(yīng)器傳質(zhì)能力強(qiáng)和管狀反應(yīng)器光照均勻的優(yōu)點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)在開放型環(huán)境艙中進(jìn)行，對(duì)比了該反應(yīng)器與傳統(tǒng)管狀反應(yīng)器的降解性能，測定了紫外光源、催化劑負(fù)載量和氣體流動(dòng)特征等因素對(duì)反應(yīng)器降解 VOCs的影響，闡明了VOCs轉(zhuǎn)化率與循環(huán)比和一次通過效率間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。與傳統(tǒng)管狀反應(yīng)器相比，折流式管狀反應(yīng)器的一次通過效率、反應(yīng)速率和轉(zhuǎn)化率均有不同程度的提高。折流

5、式管狀反應(yīng)器內(nèi)壁面的光強(qiáng)分布均勻而肋片上的光強(qiáng)分布并不均勻，且通過對(duì)比，選擇了254nm殺菌燈作為紫外光源。所設(shè)定的氣體流速與空調(diào)系統(tǒng)通風(fēng)換氣設(shè)備的流速類似，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn) VOCs轉(zhuǎn)化率隨流速的增大而增加，但反應(yīng)速率和礦化率隨流速無明顯變化。此外，轉(zhuǎn)化率與循環(huán)比和一次通過效率間的關(guān)系式，有助于確定合適的氣體流速，兼顧反應(yīng)器降解能力和運(yùn)行能耗。
　?、郾疚囊阅枬舛葹閱挝唬懻摿思兹?、甲苯和苯混合降解時(shí)的相互影響，同時(shí)對(duì)比了單、多組分反

6、應(yīng)時(shí)所適用的動(dòng)力學(xué)方程，并利用正交實(shí)驗(yàn)分析了不同因素對(duì)總揮發(fā)性有機(jī)化合物（TVOCs）光催化過程的影響，又通過氣相色譜法測定了甲苯和苯的副產(chǎn)物，得出了它們可能的初始反應(yīng)路徑。兩組分 VOCs的光催化降解表明，目標(biāo)組分的確會(huì)受到另一組分的影響，且同種類間與不同種類間的影響并不相同，目標(biāo)組分的反應(yīng)速率要用雙分子競爭吸附 L-H方程來表述。三組分VOCs的光催化降解表明，各組分適用的動(dòng)力學(xué)方程與初始濃度有關(guān)，且TVOCs的反應(yīng)速率與各組分的反

7、應(yīng)速率具有相同的變化規(guī)律。正交實(shí)驗(yàn)表明，TVOCs反應(yīng)速率的影響因素大小為：紫外光強(qiáng)>空氣流速>催化劑負(fù)載量。利用氣相色譜法檢測到的甲苯副產(chǎn)物為苯和苯甲醛；苯的副產(chǎn)物為苯酚。
　?、鼙疚难芯苛斯獯呋磻?yīng)器在空調(diào)房間的應(yīng)用，結(jié)合板材散發(fā)特性以及室內(nèi)通風(fēng)情況，利用數(shù)值模擬的方法分析了潔凈空氣量對(duì)室內(nèi) VOCs濃度和板材散發(fā)特性的影響，并通過與新風(fēng)能耗的比較，給出了光催化反應(yīng)器的運(yùn)行策略和凈化性能要求。結(jié)果表明：反應(yīng)器的潔凈空氣量主要影