上海市地表灰塵PAHs累積、遷移過程及生態(tài)風(fēng)險評價.pdf

1、多環(huán)芳烴(PolycyclicAromaticHydrocarbons，PAHs)是一類重要的持久性有機(jī)污染物(PersistentOrganicPollutants，POPs)，具有長期殘留性、生物蓄積性、半揮發(fā)性和高毒性，具有很強(qiáng)的“三致效應(yīng)”(致癌、致畸形、致基因突變)，因此受到國內(nèi)外的極大關(guān)注，尤其近年來國內(nèi)也開始出現(xiàn)對多環(huán)芳烴(PAHs)的大量研究。城市地表灰塵對生態(tài)系統(tǒng)的破壞是隱蔽的、潛在的、長期的，且城市地表灰塵中的顆粒物

2、對人體的危害則是直接的，有時甚至是致命的。城市地表灰塵是PAHs重要的匯，同時，地表灰塵中的PAHs在一定條件下能夠揮發(fā)或通過再懸浮遷移至大氣中，或隨地表徑流被沖刷至受納水體，成為PAHs的二次污染源。本研究系統(tǒng)了的探討上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs的季節(jié)分布及功能區(qū)差異，初步研究了城市PAHs在多介質(zhì)中的賦存規(guī)律，分析了影響PAHs城市環(huán)境地球化學(xué)過程的主要因素及其機(jī)制，并運(yùn)用多種方法對城市地表灰塵中PAHs進(jìn)行溯源，最后，對上海市

3、中心城區(qū)地表灰塵中PAHs進(jìn)行了生態(tài)風(fēng)險評價，為上海市環(huán)境保護(hù)及管理提供了良好的科學(xué)依據(jù)。 對上海市中心城區(qū)地表灰塵樣品中PAHs的分析表明，美國EPA優(yōu)控的16種多環(huán)芳烴都能檢出，且其總量非常大。冬季PAHs總量在6450.828～92834.521ng/g之間，平均值為19140.898ng/g；夏季PAHs總量在5632.086～27765.727ng/g，平均值為13329.578ng/g。上海市中心城區(qū)地表灰塵中PA

4、Hs累積水平具有明顯的季節(jié)變化，無論是總量還是單個PAHs組分均表現(xiàn)出冬季含量高于夏季的特征。 不同功能區(qū)夏季樣品中，公園含量最低，大學(xué)和居住區(qū)相當(dāng)，含量都較低，加油站地表灰塵中含量較低，工業(yè)區(qū)和交通要道則污染最嚴(yán)重，商業(yè)區(qū)的PAHs污染排在工業(yè)區(qū)和交通要道之后，主要是在上海市的幾個主要商業(yè)區(qū)(除步行街外)，大多都是交通繁忙的路段，其路邊灰塵受到燃油的影響不亞于交通要道。綠地含量較高也是受到周邊道路頻繁的車輛往來的影響。各功能

5、區(qū)地表灰塵PAHs含量的差異在冬季較為顯著。工業(yè)區(qū)、商業(yè)區(qū)和交通要道灰塵中PAHs含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他功能區(qū)，然后是居住區(qū)、大學(xué)和加油站，公園和綠地含量最低。所有功能區(qū)樣品中PAHs組分的分布狀況較為一致?？傮w來看，大部分低環(huán)組分含量較低，高環(huán)組分含量相對較高，呈現(xiàn)出按環(huán)數(shù)或分子量的增加而逐漸升高的趨勢。 不同介質(zhì)對于PAHs的賦存水平有較大差異，但有一個共同的規(guī)律存在，即在地表灰塵和附近土壤中含量較高，而在懸鈴木和小葉黃楊等植物

6、體內(nèi)含量較少；且PAHs在懸鈴木中的含量普遍高于小葉黃楊。灰塵和土壤中PAHs組分表現(xiàn)出明顯的功能區(qū)差異，且高環(huán)PAHs含量占有優(yōu)勢。在植物中，PAHs組分構(gòu)成表現(xiàn)出與灰塵和土壤中截然不同的特征，主要表現(xiàn)為功能區(qū)差異不顯著，且低環(huán)組分占絕對優(yōu)勢，高環(huán)組分含量很少。 粒度只是影響PAHs吸附的一個次要因子，冬夏季各采樣點(diǎn)灰塵TOC與PAHs含量顯著正相關(guān)，說明對于城市地表灰塵而言，有機(jī)質(zhì)的含量越高，其吸收PAHs的能力就越強(qiáng)，這

7、種結(jié)果與理論上PAHs的憎水親脂性相一致。PAHs中的輕組分即低環(huán)組分較易揮發(fā)，風(fēng)向能夠直接影響PAHs在空間上的累積、遷移規(guī)律，污染源下風(fēng)向的地區(qū)更容易累積較多的PAHs，受到污染較為嚴(yán)重，且距離污染源越近，污染程度越重，相反，污染源上風(fēng)向的地區(qū)則不利于PAHs的累積，污染程度較輕。夏季的高溫導(dǎo)致PAHs輕質(zhì)組分的大量揮發(fā)，同時導(dǎo)致PAHs降解速度加快，而冬季的低溫使得氣態(tài)PAHs降低，更加趨向于賦存在地表灰塵中，降解速度同時降低，所

8、以溫度對于上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs賦存水平的季節(jié)變化特征具有重要影響。 運(yùn)用主成分分析方法對地表灰塵中PAHs的來源進(jìn)行判別，并計算出來源的貢獻(xiàn)率，結(jié)果表明，不完全燃燒來源和石油類產(chǎn)品泄漏來源的貢獻(xiàn)率分別為70.973％、11.377％(冬季)，64.932％、14.107％(夏季)；通過多種特征比值綜合判別法進(jìn)行PAHs溯源，發(fā)現(xiàn)多種特征比值顯示的結(jié)果一致，即上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs主要來源于不完全燃燒，尤其

9、是木材、煤炭和草類的不完全燃燒。運(yùn)用特征比值BaA/Chry，對上海市中心城區(qū)采暖期和非采暖期地表灰塵樣品中PAHs遷移距離進(jìn)行分析，結(jié)果表明上海市中心城區(qū)地表灰塵中PAHs主要來源于當(dāng)?shù)匚廴驹瘁尫牛⒎莵碓从谄渌廴镜氐拈L距離遷移輸入。 各種PAHs組分的單因子指數(shù)評價結(jié)果可以看出，上海市中心城區(qū)地表灰塵已經(jīng)受到PAHs的嚴(yán)重污染。所有樣品的綜合污染指數(shù)P值計算結(jié)果顯示，本研究P值的范圍在4.87～247.00，平均值為2