光催化氧化技術(shù)降解室內(nèi)甲醛氣體的研究.pdf

1、室內(nèi)空氣的污染已成為世界各國(guó)廣泛關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題,甲醛作為一種常見(jiàn)的重要空氣污染物,已經(jīng)被世界衛(wèi)生組織確定為致癌和致畸物質(zhì),對(duì)其有效處理受到了國(guó)內(nèi)外普遍的關(guān)注。從目前在研究成果看室內(nèi)空氣中甲醛的降解技術(shù)的研究還處于實(shí)驗(yàn)室研究階段,多是靜態(tài)實(shí)驗(yàn)研究,或低流速下的動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)研究,距實(shí)用化還有較大的差距。如何建立高效的室內(nèi)空氣中甲醛的凈化方法一直是改善室內(nèi)空氣品質(zhì)的前沿課題。
　　本論文主要研究了用光催化氧化技術(shù)處理室內(nèi)甲醛氣體,包括:二氧

2、化鈦光催化劑的制備和表征、光催化反應(yīng)過(guò)程的各個(gè)影響因素和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究;考察了催化劑失活;初步探討了甲醛的光催化降解的機(jī)理。
　　本文采用溶膠-凝膠法制備了負(fù)載鎳網(wǎng)的TiO2催化劑,以XRD、TEM、BET和SPS等測(cè)試技術(shù),對(duì)制備的的催化劑進(jìn)行了表征,結(jié)果表明溶膠凝膠法制備TiO2薄膜催化劑是以銳鈦礦型存在的,平均粒徑23.4nm。BET測(cè)定結(jié)果表明:BET表面積69.27g/m2。.本文采用間歇法研究了光催化氧化技術(shù)處理甲醛

3、氣體,研究了包括相對(duì)濕度、甲醛初始濃度、溫度和臭氧量對(duì)甲醛氣體降解的影響。結(jié)果表明,最佳相對(duì)濕度為30％左右,較低的甲醛初始濃度,其光催化降解率較高。但單位催化劑上甲醛去除負(fù)荷是隨甲醛初始濃度的增大,呈先增大后減少變化。溫度的升高有利于甲醛的降解。甲醛的降解率隨著臭氧量的增大明顯升高,且臭氧與光催化氧化工藝具有協(xié)同作用。動(dòng)力學(xué)研究表明,甲醛光催化降解反應(yīng)可用Langmuir-Hinshelwood動(dòng)力學(xué)方程來(lái)描述,在所研究條件范圍內(nèi),甲

4、醛光催化降解符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。本文采用連續(xù)流光催化反應(yīng)器處理甲醛氣體,研究了相對(duì)濕度、初始濃度、停留時(shí)間和臭氧的加入量對(duì)甲醛降解的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)初始濃度從1.84mg/m3增加到24mg/m3,采用UV/TiO2/O3工藝甲醛的降解率由79.4%到73.6%,而采用UV/TiO2工藝甲醛降解率從72%降至21%。在所研究的相對(duì)濕度范圍內(nèi),UV/TiO2/O3工藝的降解率是63.6%to78.0%,但是UV/TiO2工藝的降解率

5、只有21.7%到46.7%。隨著停留時(shí)間的延長(zhǎng)UV/TiO2/O3和UV/TiO2工藝的降解率都增加,但在停留時(shí)間低的條件下(40s)UV/TiO2工藝降解率只有33.3%而UV/TiO2/O3工藝的甲醛降解率64.1%,在長(zhǎng)停留時(shí)間(300s)的條件下,兩個(gè)工藝的降解率都超過(guò)95%。當(dāng)臭氧的加入量從49增加到141mg/m3,甲醛的降解率從79.4%增加到94.1%。在所有實(shí)驗(yàn)條件下采用UV/TiO2/O3工藝的甲醛降解效果明顯高于U

6、V/TiO2工藝。本文研究了室內(nèi)低濃度甲醛光催化降解的影響因素。研究結(jié)果表明,臭氧的加入可以極大的提高甲醛光催化氧化的降解率,當(dāng)臭氧濃度加入量0.36mg/m3,空氣中臭氧殘余未檢出,所以在UV/TiO2/O3工藝降解甲醛的最佳臭氧投加量在0.36mg/m3左右,甲醛降解后的殘余量(0.04mg/m3)低于WHO的標(biāo)準(zhǔn)(0.1mg/m3)。
　　本文對(duì)光催化降解甲醛的機(jī)制進(jìn)行了探討,采用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)機(jī)(GC-MS)和離子色譜儀(

7、IC)檢測(cè)甲醛降解的中間產(chǎn)物HCOOH和HCO3-,采用電子自旋共振(ESR),檢測(cè)到光催化工藝中產(chǎn)生的·OH自由基、·HO2自由基、·O2-自由基和·CO2等自由基,探討了不同氧化工藝產(chǎn)生自由基的各種影響因素,結(jié)果表明反應(yīng)體系的含水量決定·OH自由基、·HO2自由基或·O2-自由基的產(chǎn)生。得出甲醛光催化氧化反應(yīng)先生成HCOOH,再氧化為CO2和H2O?？傊?在光催化氧化技術(shù)中結(jié)合臭氧化的聯(lián)合工藝,可以作為一種室內(nèi)空氣凈化技術(shù)用于降解室