多孔陶瓷粒子電極的制備及對含氮雜環(huán)化合物的降解研究.pdf

1、含氮雜環(huán)化合物以其潛在的生物活性和優(yōu)異的化學(xué)可修飾性，應(yīng)用范圍和產(chǎn)量均獲得了巨大的進步，又因其致癌、致畸和致突變性，廢水毒性大、可生化性差，成為水處理領(lǐng)域的難點。電催化氧化技術(shù)適應(yīng)性廣，能高效的降解廢水中的污染底物，是一種綠色的水處理技術(shù)，引起了科研工作者的廣泛關(guān)注。三維粒子電極的發(fā)展，不僅提高了電催化氧化體系的催化活性，并能有效降低處理能耗，極大推進了該技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用前景。
　　本文立足于三維電催化氧化技術(shù)，通過研制多孔陶瓷粒

2、子電極和設(shè)計新型固定床電催化氧化反應(yīng)器構(gòu)建了一種新型的三維電催化氧化體系，研究了典型含氮雜環(huán)化合物模擬廢水的三維電催化氧化降解過程，并將其應(yīng)用于含氮雜環(huán)類化合物工業(yè)廢水的處理。主要研究內(nèi)容如下:
　　基于陶瓷材料高熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，以來源廣泛的陶土為基體、廉價的過渡金屬氧化物為活性組分，通過固相焙燒法研制了一種制備簡單、價格低廉及適于工業(yè)化應(yīng)用的CuO-ZnO/多孔陶瓷粒子電極。采用XRD、SEM對粒子電極的晶相和表面形貌進行

3、了表征，并通過電催化實驗考察了所制備粒子電極的穩(wěn)定性、催化活性和催化機理。
　　采用多孔陶瓷粒子電極構(gòu)建的三維電催化氧化體系，研究了典型含氮雜環(huán)化合物2-二乙胺基-6-甲基-4-羥基嘧啶和2-氨基吡啶的降解。系統(tǒng)的考察了工藝參數(shù)對降解效率的影響，分析了降解機理，并對降解過程的動力學(xué)進行了耦合，發(fā)現(xiàn)三維電催化氧化能高效破壞氮雜環(huán)結(jié)構(gòu)，兩種污染底物的降解過程均符合一級動力學(xué)。
　　針對實際廢水的復(fù)雜性，研究了三維電催化氧化下氨氮

4、的降解及氨氮與含氮雜環(huán)化合物的競爭。間接氧化不僅能提高氨氮的降解效率，還可以減少（亞）硝酸鹽的積累;氨氮與含氮雜環(huán)化合物開環(huán)產(chǎn)物的礦化過程競爭強烈，加入氯離子可顯著提高有機/氨氮廢水中氨氮的降解效率。
　　設(shè)計了一種新型的固定床三維電催化氧化反應(yīng)器，并采用停留時間分布研究了反應(yīng)器的流動特性。停留時間分布顯示所設(shè)計反應(yīng)器內(nèi)流體流態(tài)介于平推流和全混流，曝氣使流體流態(tài)更趨于全混流，可根據(jù)實際條件對反應(yīng)器做進一步放大研究。
　　將三