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文檔簡介
1、氯酚類有機(jī)化合物種類繁多,是一類典型的水體“三致”污染物,其降解及消除一直受到廣泛的關(guān)注,采用吸附方法去除氯酚也一直是人們的研究熱點(diǎn).活性炭具有高度發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)和極大的比表面積,對(duì)分子具有極強(qiáng)的吸附能力,是目前最常用的吸附材料之一。為了適應(yīng)不同的吸附要求,需要對(duì)活性炭進(jìn)行不同性質(zhì)的改性處理,以調(diào)整活性炭的孔隙結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性能,活性炭的微波改性就是一種近年來比較流行的改性方式,同時(shí),由于微波加熱具有加熱速度快、選擇性強(qiáng)、可直接作用到樣
2、品上等特點(diǎn),國內(nèi)外學(xué)者已將微波加熱技術(shù)應(yīng)用于活性炭再生工藝并就此展開了大量研究。 本文主要對(duì)微波技術(shù)在氯酚水處理活性炭的改性和再生中的應(yīng)用進(jìn)行了深入研究,考察微波改性和再生對(duì)活性炭吸附性能的影響,并與其它改性方式與再生方法進(jìn)行了比較,借助N2等溫吸附、元素分析、XPS、XRD、FTIR、SEM、Boehm滴定等手段研究了活性炭改性與再生前后表面結(jié)構(gòu)與化學(xué)變化規(guī)律,同時(shí)通過2,4-DCP等溫吸附實(shí)驗(yàn),考察了活性炭改性與再生前后對(duì)2
3、,4-DCP的吸附性能,并結(jié)合表征分析,探討了活性炭微波輻照改性與再生對(duì)2,4-DCP吸附的影響機(jī)理;本文最后還考察了炭載金屬對(duì)2,4-DCP分解的影響。結(jié)果表明: 1、微波改性后活性炭對(duì)2,4-DCP的吸附性能增強(qiáng),最大飽和吸附量增幅在12.5%左右;2,4-DCP在改性前后活性炭上的吸附模式發(fā)生了變化,由原先的Langmuir吸附轉(zhuǎn)變?yōu)镕reundlich吸附。活性炭微波處理后比表面積變化不大,孔容略有縮小,孔徑分布變化不大
4、,只是向小孔方向發(fā)生稍微的移動(dòng);改性后活性炭表面氧含量大幅減少,石墨化程度提高,C=O含量增多,堿性以及疏水性能增強(qiáng)。 2、滲氮改性后活性炭對(duì)2,4-DCP的吸附能力增強(qiáng)明顯,增幅可達(dá)22.70%,而氧化處理的活性炭則吸附性能減弱,其中濃硝酸改性活性炭吸附性能最弱;活性炭滲氮改性后比表面積與孔容均變大,而H2O2改性活性炭則變化不大,但在孔隙結(jié)構(gòu)方面得到了部分改善,主要是由于H2O2的氧化腐蝕打通了封閉的細(xì)小微空,積累孔容也略有
5、增加;HNO3處理活性炭總孔容與比表面積均大幅下降,因?yàn)楦邼舛认跛岬膹?qiáng)氧化作用使得活性炭的微孔結(jié)構(gòu)坍塌;活性炭經(jīng)氧化處理后,樣品中氧元素含量迅速升高,表面酸性增強(qiáng),COOH含量大幅提高,π-π*作用顯著增強(qiáng),而滲氮處理則與之作用相反。 3、用間歇實(shí)驗(yàn)方法對(duì)滲氨和微波改性活性炭測得的吸附平衡數(shù)據(jù)和吸附動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)分別用Freundlich方程和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程進(jìn)行擬合,相關(guān)度較高;通過對(duì)熱力學(xué)參數(shù)的計(jì)算可知這兩種改性活性炭對(duì)水中2,
6、4-DCP的吸附是放熱的自發(fā)進(jìn)行的過程,盡管活性炭滲氮和微波改性后其表面化學(xué)性質(zhì)的變化有利于2,4-DCP在其上的化學(xué)吸附,但整個(gè)吸附過程仍是由物理吸附主導(dǎo)。 4、經(jīng)過一次微波再生后的活性炭對(duì)2,4-DCP的吸附能力較原始活性炭有一定的提高,而再生3次和6次的活性炭對(duì)2,4-DCP吸附性能則明顯降低,這種吸附性能的變化與再生活性炭孔隙的變化有關(guān),同時(shí)也受到活性炭表面化學(xué)性質(zhì)的影響;隨微波功率與微波輻照時(shí)間的增加,吸附于活性炭表面
7、的2,4-DCP的去除率增加;2,4-DCP在再生過程中一部分發(fā)生脫附,絕大部分通過熱解方式去除,熱解過程中形成的積炭容易堵塞活性炭孔隙結(jié)構(gòu),造成活性炭孔容、比表面積下降,影響其對(duì)2,4-DCP的再吸附能力。 5、微波再生技術(shù)具有與常規(guī)加熱方式再生更優(yōu)越的性能,不僅再生耗時(shí)少,而且可以保持活性炭原有孔隙結(jié)構(gòu)。經(jīng)過多次微波再生后,活性炭對(duì)2,4-DCP的吸附容量仍保持在相當(dāng)高的水平;而電加熱再生容易造成活性炭孔隙坍塌,一方面使活性
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