胡敏酸-赤鐵礦復(fù)合納米顆粒對典型有機污染物的吸附及作用機制.pdf

1、由于納米顆粒具有很小的粒徑和較大的比表面積，使得這些材料在各領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用。工程納米顆粒在土壤與水體修復(fù)中已有較多應(yīng)用，然而當(dāng)這些工程納米顆粒進入環(huán)境中后會對微生物、植物、動物甚至人體造成毒害作用，因此，研究人員開始將目光轉(zhuǎn)移到天然納米顆粒。土壤天然納米顆粒的產(chǎn)生伴隨著地球和人類演化的整個過程，與其所處環(huán)境更為兼容，這些納米顆?？赡芫哂信c工程納米顆粒相似的特性，但是環(huán)境風(fēng)險更小。本研究以胡敏酸包被的納米赤鐵礦為對象，開展了對典型有機

2、污染物五氯酚(PCP)和菲(PHE)的吸附試驗，比較了不同胡敏酸種類、胡敏酸包被量以及pH條件對吸附的影響，獲得主要結(jié)果如下:
　　(1)納米赤鐵礦經(jīng)胡敏酸包被后，其對PCP和PHE的吸附能力有1-2個數(shù)量級的提高。吸附能力與有機污染物的極性有關(guān)，對極性較低的PHE的吸附分配系數(shù)要明顯高于極性高的PCP。通過傅里葉紅外光譜、13C核磁共振、元素分析等研究手段發(fā)現(xiàn)，胡敏酸包被可以提高納米赤鐵礦表面的疏水性，并且引入較多的有機官能基團

3、，為吸附提供了更多的作用方式。
　　(2)胡敏酸-赤鐵礦復(fù)合納米顆粒對PCP和PHE的吸附能力隨著胡敏酸包被量的增加而增強。在胡敏酸包被比例相同的情況下，HApeat(Peat Humic acid)包被的納米赤鐵礦對污染物的吸附分配系數(shù)高于HAsoil(Soil humic aicid)包被的。比較有機碳標(biāo)準(zhǔn)化分配系數(shù)KOC發(fā)現(xiàn)，吸附在納米赤鐵礦表面的胡敏酸對PCP和PHE的KOC要高于原胡敏酸，說明納米赤鐵礦會選擇性吸附胡敏酸

4、中的某些組分，從而造成胡敏酸的分級作用。胡敏酸的構(gòu)象改變造成高包被量的胡敏酸-赤鐵礦復(fù)合納米顆粒的KOC要低于低包被量的復(fù)合納米顆粒。
　　(3)溶液pH由2到12的變化過程中，胡敏酸-赤鐵礦復(fù)合納米顆粒對PCP和PHE的吸附能力都明顯降低，尤其是對PCP。疏水作用、氫鍵作用、靜電作用、胡敏酸構(gòu)象和污染物離解等可能存在機制共同造成在低pH條件下，對PCP和PHE的吸附能力最強，而在高pH條件，吸附能力最弱。低pH下增強的疏水作用、