介孔分子篩SBA-15用于低濃度揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)吸脫附的研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)氣體(VOCs)是一類重要的大氣污染物，給環(huán)境和人類健康帶來嚴(yán)重威脅，其污染控制技術(shù)日益引起高度重視。吸附技術(shù)是處理VOCs的有效手段，轉(zhuǎn)輪吸附技術(shù)解決了低濃度有機(jī)氣體富集的連續(xù)性問題，其吸附性能好壞的關(guān)鍵是吸附劑。SBA-15介孔分子篩具有比表面積高、主孔道尺寸均一、孔壁厚、穩(wěn)定性較好等特點(diǎn)，自首次合成以來一直受到廣泛關(guān)注，在催化、吸附和分離等各領(lǐng)域均有潛在應(yīng)用前景。本文主要通過調(diào)變合成條件制備出不同的SBA-15介孔分子篩

2、，并將其用于VOCs(甲苯和乙酸乙酯)吸脫附性能的研究。主要研究?jī)?nèi)容如下： 1、以三嵌段聚合物P123(EO20PO470EO20)為模板劑，TEOS(正硅酸四乙酯)為硅源，酸性條件下合成了常規(guī)SBA-15分子篩；以CTAB(十六烷基三甲基溴化銨)為模板劑，TEOS為硅源，堿性條件下合成了MCM-41分子篩。小角X射線衍射、N2吸脫附表征結(jié)果表明，合成的兩種分子篩具有典型的二維六方介孔結(jié)構(gòu)，且二者有相似的比表面積。分別用穿透曲線

3、和程序升溫脫附考察了甲苯和乙酸乙酯在MCM-41以及SBA-15分子篩上的吸脫附性能。實(shí)驗(yàn)表明，和MCM-41相比，甲苯在SBA-15上具有更高的吸附量和較高脫附溫度；而乙酸乙酯在兩種分子篩上表現(xiàn)出相似的吸脫附性能。兩種有機(jī)分子與分子篩之間的相互作用強(qiáng)弱用親性指數(shù)表示，結(jié)果表明這兩種分子篩均呈親乙酸乙酯、憎甲苯的性能。甲苯在SBA-15分子篩上具有較高的脫附溫度是由于SBA-15分子篩中所含的微孔內(nèi)具有較高吸附勢(shì)，因而需要更大的脫附活化

4、能。和微孔分子篩TS-1、Silicalite-1等相比，有機(jī)氣體在介孔分子篩上更容易脫附。 2、通過調(diào)節(jié)合成過程中晶化溫度(分別為80℃，100℃，135℃)和晶化時(shí)間(分別為0h，12 h，1 d，2 d，5 d)兩種方式調(diào)變SBA-15孔道結(jié)構(gòu)。分子篩的孔道性質(zhì)仍通過小角X射線衍射、N2吸脫附表征；同時(shí)用穿透曲線和程序升溫脫附研究甲苯和乙酸乙酯在所合成分子篩上的吸脫附性能。分析結(jié)果表明，晶化溫度升高，樣品的比面表積下降；隨

5、晶化時(shí)間延長(zhǎng)，樣品中的介孔含量增多，表明在高溫和長(zhǎng)時(shí)間晶化條件下，更多的微孔向介孔轉(zhuǎn)化。根據(jù)不同有機(jī)氣體在分子篩上的吸脫附行為探討了晶化過程中有機(jī)模板劑和無機(jī)物種間脫離逐步形成孔道的可能過程。對(duì)有機(jī)氣體吸脫附實(shí)驗(yàn)表明：晶化溫度提高，氣體吸附量減小，脫附溫度降低；分子篩隨晶化時(shí)間延長(zhǎng)，有機(jī)氣體吸附量先增加后減小。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)甲苯吸附量和分子篩中微孔含量有關(guān)，SBA-15分子篩對(duì)甲苯的吸附容量比對(duì)乙酸乙酯的吸附容量要小得多。 3.用