基于鐵鈀催化體系的雙酚A降解工藝及機(jī)理研究.pdf

1、具有特殊生物內(nèi)分泌干擾效應(yīng)的環(huán)境激素類物質(zhì)雙酚A由于在人類周邊水環(huán)境和廢水中廣泛存在，近年來受到了人們的普遍關(guān)注。Fenton及類Fenton高級(jí)氧化技術(shù)具有羥基自由基氧化能力強(qiáng)、反應(yīng)快速、無選擇性的優(yōu)點(diǎn)，在雙酚A污水處理方面有良好的應(yīng)用前景。但是此類方法存在需大量 H2O2原料以及 H2O2易分解且利用率低，并且催化劑難分離回收、金屬離子的二次污染等不足。本論文嘗試性的提出了鐵鈀聯(lián)合催化體系，即利用鈀催化電解產(chǎn)生的氫氣和氧氣得到H2O

2、2，并利用負(fù)載鐵型催化劑催化H2O2產(chǎn)生大量HO·對(duì)雙酚A進(jìn)行氧化去除，期望有助于改善傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)的固有不足。
　　本研究采用實(shí)驗(yàn)室自制的三相反應(yīng)裝置，利用鈀催化電解產(chǎn)生 H2O2原料，利用硫酸亞鐵催化H2O2產(chǎn)生HO·催化氧化雙酚A，并采用研制的水滑石類（LDHs）吸附雙酚 A，在此基礎(chǔ)上，利用 LDHs良好的吸附性與負(fù)載型，制出負(fù)載型的Fe@MgAl-LDHs催化劑對(duì)雙酚A進(jìn)行綜合去除，并初步推測(cè)了本體系下雙酚A的降解途徑

3、。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：
　　1、鈀催化體系對(duì)雙酚A有良好的去除效果，催化氧化體系的最佳反應(yīng)條件為：反應(yīng)時(shí)間t=90min，F(xiàn)eSO4投加量為1.8mM/L，鈀投加量為1.2g/L，通電電流為0.4A，pH=3。在最佳反應(yīng)條件下雙酚A的去除率可達(dá)到99％。催化氧化降解起主要作用的氧化活性基團(tuán)為HO·，動(dòng)力學(xué)反應(yīng)是一級(jí)反應(yīng)。
　　2、雙酚A鎂鋁元素比為4：1時(shí)的LDHs吸附效果最好，各項(xiàng)表征表明制出的吸附劑具有良好的層狀結(jié)構(gòu)

4、且比表面積大，適宜作為污水處理的吸附劑。在293K-313K的范圍內(nèi)，雙酚 A去除率可達(dá)到95%以上，吸附量高達(dá)60mg/g。MgAl-LDHs在pH=5~8之間的吸附效果最好，吸附劑的最優(yōu)投加量為1g/L。吸附反應(yīng)符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型，吸附主要是通過表面吸附和結(jié)構(gòu)恢復(fù)機(jī)制的共同作用，是一個(gè)自發(fā)吸熱且熵增大的物理吸附過程。同時(shí)，MgAl-LDHs吸附劑還對(duì)2-CP、4-CP及甲基橙等污染物也具有良好的吸附性能

5、。
　　3、Fe@MgAl-LDHs具備MgAl-LDHs的基本官能團(tuán)結(jié)構(gòu)，將鐵負(fù)載在了水滑石表面同時(shí)還保留了鎂鋁水滑石的部分吸附富集能力。新反應(yīng)體系對(duì)雙酚A仍有很高的去除效率，體系的最優(yōu)條件為：反應(yīng)時(shí)間t=90min，F(xiàn)e@MgAl-LDHs投加量為1g/L，鈀投加量為1.2g/L，通電電流為0.4A，pH=5。在體系最佳反應(yīng)條件下雙酚A的去除率可達(dá)到99.8%。
　　4、本體系下起主要作用的氧化活性基團(tuán)仍為 HO·，對(duì)雙