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文檔簡介
1、石墨烯是由單層碳原子以六元環(huán)形式緊密堆積而成的二維片狀碳納米材料,因其完美的二維晶體結構和獨特的光學、電學、力學和熱學等性質,引起學者的廣泛關注。氧化石墨烯作為化學法制備石墨烯的前驅物,具有比表面積大、電子遷移率高和化學穩(wěn)定性強等特性。與石墨烯相比,氧化石墨烯表面及邊緣上含有大量的含氧基團,使其對重金屬、有機物等污染物質具有較好的吸附能力,并易于被修飾與功能化。本文采用改性Hummers法制備出氧化石墨烯,并將其應用于水中Cd(Ⅱ)的去
2、除??疾炝藴囟?、初始pH、投加量等因素對Cd(Ⅱ)吸附效果的影響,并探究了其對Cd(Ⅱ)的去除機理。同時針對氧化石墨烯不易從水溶液中分離,難以實現(xiàn)循環(huán)利用的缺點對其進行巰基化改性,制備出巰基功能化氧化石墨烯,研究了其對水中Cd(Ⅱ)的吸附性能和再生循環(huán)效果。且通過AFM、TEM、XRD、FITR、Zeta電位、XPS、Raman等技術對氧化石墨烯和巰基改性氧化石墨烯進行了表征。實驗結果表明:
氧化石墨烯與巰基改性氧化石墨烯均為
3、半透明狀的片層結構,其表面都具有絲綢一樣的褶皺與折疊,并且在邊緣部位存在明顯的多層結構,但是氧化石墨烯的表面褶皺較巰基改性氧化石墨烯更多一些。氧化石墨烯表面具有大量的羥基、羧基、羰基等含氧官能團,采用巰基乙酸對其進行改性后,巰基乙酸的羧基可以與氧化石墨烯的羥基發(fā)生酯化反應,將巰基枝連到氧化石墨烯的表面。
溫度對氧化石墨烯和巰基改性氧化石墨烯去除水中Cd(Ⅱ)的影響均較小。當溫度為293.15 K,300.15 K,313.15
4、 K時,氧化石墨烯對Cd(Ⅱ)的去除率分別為90.94%,91.64%,92.67%;而巰基改性氧化石墨烯對Cd(Ⅱ)的去除率有所下降,但較氧化石墨烯更易分離、再生和循環(huán)使用。
當氧化石墨烯和巰基改性氧化石墨烯投加量逐漸增加時,其對Cd(Ⅱ)的去除率先有一個快速的增大階段,然后上升趨勢減弱,最后逐漸趨于平緩。對其進行吸附等溫線擬合發(fā)現(xiàn),氧化石墨烯和巰基改性氧化石墨烯對Cd(Ⅱ)的去除均能較好的用Langmuir等溫式擬合。
5、r> 初始pH對氧化石墨烯和巰基改性氧化石墨烯去除水中Cd(Ⅱ)均有顯著影響。隨著溶液pH的增加,氧化石墨烯對Cd(Ⅱ)的去除率逐漸增大,且當初始pH由2.00升高到5.00時,Cd(Ⅱ)的去除率急劇增大,當pH繼續(xù)升高,Cd(Ⅱ)的去除率趨于平穩(wěn)。氧化石墨烯表現(xiàn)出較好的酸堿適應性,在pH=4時,去除率就已達到90.05%。而巰基氧化石墨烯對Cd(Ⅱ)的去除率的總趨勢隨著溶液初始pH的升高而增大。當pH從2增大至6時,Cd(Ⅱ)的去除
6、率從7.32%升高至73.97%,當pH=9和10時,Cd(Ⅱ)去除率增大至88.09%和96.86%。
隨著反應時間的增加氧化石墨烯及巰基改性氧化石墨烯對Cd(Ⅱ)的總去除率均呈現(xiàn)先逐漸增大后趨于平衡穩(wěn)定的趨勢。氧化石墨烯的反應速率較快,在1min時Cd(Ⅱ)去除率就已達到77.32%,巰基氧化石墨烯的反應速率相對要慢一些,在1min時Cd(Ⅱ)去除率僅為27.56%,但是兩者均在反應2h內達到平衡。通過對吸附反應進行動力學
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