水蒸氣及粉塵對鈰改性半焦脫除單質(zhì)汞的影響研究.pdf

1、單質(zhì)汞是一種重金屬污染物，其持久性、生物蓄積性和毒性，對人類造成了巨大的危害，固體吸附劑被廣泛用于去除煙氣及煤氣中的單質(zhì)汞。煙氣及煤氣中含有粉塵和水蒸氣，粉塵在固體吸附劑表面沉積聚集影響吸附劑的脫汞效果，而且吸附劑也普遍存在遇水失活問題。因此深入探究水蒸氣失活機理及粉塵化學組成對吸附劑脫汞性能影響意義重大。本研究以半焦(SC)為載體，采用浸漬法制備了Ce/SC吸附劑，研究水蒸氣和粉塵對其脫除單質(zhì)汞的影響。
　　首先，考察水蒸濃度和

2、吸附溫度對Ce/SC吸附Hg0的影響。結(jié)果表明，水蒸氣對吸附劑Ce/SC的活性有明顯的抑制作用，當水蒸氣濃度由0％提高到10%時，單質(zhì)汞的吸附效率由94%逐漸下降至60%；而在10% H2O氣氛下，溫度(100~320℃)對吸附效率的影響不大。對比實驗說明導致Ce/SC失活的原因是由其表面的活性組分氧化鈰遇水失活導致的。BET、XRD表征結(jié)果說明水蒸氣對吸附劑Ce/SC的比表面積、晶相、孔容等影響不大；FT-IR、H2-TPR、XPS等

3、表征結(jié)果說明，水分子在 CeO2表面能發(fā)生解離，部分晶格氧轉(zhuǎn)化成 Ce–OH。DFT模擬計算結(jié)果說明水分子在完整及氧缺陷的CeO2(111)的表面都能解離生成OH自由基和H原子，且在氧缺陷的表面更容易發(fā)生解離；H原子與表面晶格氧結(jié)合生成Ce–OH。在完整的CeO2表面，OH自由基與Ce原子直接結(jié)合并形成Ce–OH羥基基團，而在氧缺陷的CeO2表面，OH自由基依靠范德華力占據(jù)氧空位。Ce–OH羥基基團的生成減少了氧化鈰表面晶格氧的含量從而

4、導致單質(zhì)汞的吸附效率下降。
　　其次，研究在無水蒸氣情況下粉塵對吸附劑Ce/SC脫汞性能的影響。結(jié)果表明，向1.00 g Ce/SC吸附劑混入0.50 g模擬粉塵對單質(zhì)汞的吸附性能影響不大，脫汞效率仍維持在94%左右；分別向1.00 g Ce/SC吸附劑中混入模擬粉塵中的5種金屬氧化物各0.50 g，脫汞效率也未出現(xiàn)明顯變化，說明粉塵單獨存在時對Ce/SC脫汞性能影響較微弱。
　　最后，探討了水蒸氣及粉塵同時存在的情況下Ce

5、/SC的吸附性能。結(jié)果表明，當水蒸氣和粉塵同時存在時，Ce/SC的脫汞效率雖然有所降低，但是其降低幅度遠低于水蒸氣單獨作用時的情況；Fe2O3在此過程中起到重要作用。進而探究吸附溫度、Fe2O3晶型、水蒸氣濃度對Hg0脫除的影響。結(jié)果表明，水蒸氣的存在有利于α-Fe2O3和γ-Fe2O3對單質(zhì)汞的脫除，在260℃，γ-Fe2O3吸附Hg0的性能明顯優(yōu)于α-Fe2O3；升高吸附溫度(150~260℃)α-Fe2O3吸附 Hg0效率由30%