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文檔簡介
1、六價(jià)鉻被認(rèn)為是一種人類致癌物質(zhì)且具有很強(qiáng)的流動(dòng)性,因此它很容易從最初的污染地點(diǎn)滲透到土壤深層的含水層及地下水中造成污染。國內(nèi)外開發(fā)出的對(duì)于鉻污染水的處理技術(shù)包括化學(xué)還原法、電化學(xué)法、光催化還原法、吸附法、膜分離法和生物法等。這些方法都存在各自的優(yōu)缺點(diǎn),但絕大多數(shù)的研究僅僅針對(duì)的是水中六價(jià)鉻的處理,而對(duì)處理過程中產(chǎn)生的含鉻污泥的處置涉及的很少。本文選擇操作簡便的化學(xué)還原法作為水中六價(jià)鉻的處理技術(shù),并針對(duì)其缺點(diǎn),如在中性或堿性條件下對(duì)六價(jià)鉻
2、的還原速率較慢,污泥產(chǎn)量大且處理處置困難等問題進(jìn)行了改進(jìn)。利用外加配體或磁場來提高中性及堿性條件下零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的還原速率,并通過堿激發(fā)礦渣固定化方法來處理含鉻沉淀污泥以及含鉻廢渣。
以水溶液中六價(jià)鉻為目標(biāo)物,研究了零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的還原性能,考察了溶液初始pH、體系溫度、零價(jià)鐵投量、離子強(qiáng)度、水中共存陰離子和陽離子對(duì)零價(jià)鐵還原水中六價(jià)鉻效能的影響。結(jié)果表明,零價(jià)鐵投量、體系溫度和溶液初始pH對(duì)六價(jià)鉻的還原效率的影響很大
3、,較大的零價(jià)鐵投量和較高的反應(yīng)體系溫度以及較低的溶液初始pH都有利于六價(jià)鉻的快速還原,且反應(yīng)符合擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型;溶液初始pH為3.0,六價(jià)鉻濃度為5mg/L,零價(jià)鐵投量為5g/L時(shí),反應(yīng)25min后,六價(jià)鉻去除率就達(dá)到了最高,為98%;離子強(qiáng)度在2~50mmol/L之間對(duì)還原效率的影響很小;共存的陽離子中鎂離子和鋁離子降低了零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的還原效率,而共存陰離子中磷酸根、硫酸根和硝酸根則提高了零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的還原效率。
4、r> 在研究零價(jià)鐵還原水中六價(jià)鉻的性能的過程中發(fā)現(xiàn)零價(jià)鐵在中性及堿性條件下對(duì)六價(jià)鉻的還原速率顯著降低了,為進(jìn)一步提高中性條件下零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的還原速率,通過向體系中加入具有絡(luò)合能力的配體,考察了初始pH為7.0時(shí)磷酸鹽、檸檬酸鹽、氨三基乙酸鹽和EDTA這4種配體對(duì)零價(jià)鐵還原水中六價(jià)鉻效能的影響。中性條件下,磷酸鹽、檸檬酸鹽、氨三基乙酸鹽和EDTA的加入均不同程度地提高了零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的去除效率,從無配體時(shí)27.4%的去除率,分
5、別最高增加至77.7%、93.4%、98.4%和97.1%。單獨(dú)考察這4種配體對(duì)六價(jià)鉻的還原作用時(shí)發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)進(jìn)行24h內(nèi)這4種配體對(duì)六價(jià)鉻均沒有去除效果,光照及三價(jià)鐵離子只對(duì)檸檬酸鹽存在時(shí)六價(jià)鉻的還原效果產(chǎn)生了影響,說明在磷酸鹽、氨三基乙酸鹽和EDTA存在的體系中起到還原作用的主要為零價(jià)鐵及其腐蝕產(chǎn)生的二價(jià)鐵。而在考察檸檬酸鹽與三價(jià)鐵共存時(shí),光照對(duì)510nm下二價(jià)鐵與鄰菲啰啉絡(luò)合物吸光度值的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)有二價(jià)鐵的生成,并且生成的二價(jià)鐵的濃
6、度主要受到三價(jià)鐵濃度的影響,說明具有α-OH結(jié)構(gòu)的檸檬酸鹽主要起到了電子傳遞的作用。考察無六價(jià)鉻時(shí)4種配體對(duì)二價(jià)鐵溶出濃度的影響,并結(jié)合MINTEQ軟件模擬二價(jià)鐵的形態(tài)分布情況可知,這4種配體對(duì)零價(jià)鐵還原效率的促進(jìn)作用主要是由于與二價(jià)鐵形成了可溶性絡(luò)合物,促進(jìn)了二價(jià)鐵在中性條件下的溶解濃度,同時(shí)也緩解了零價(jià)鐵表面的鈍化作用。
通過加入配體方式可顯著提高零價(jià)鐵在中性及堿性條件下對(duì)六價(jià)鉻的還原能力,但是配體強(qiáng)大的絡(luò)合作用導(dǎo)致出水中
7、總鉻和總鐵的含量較高,因此,希望選擇一種物理的方法來強(qiáng)化零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的還原能力。在實(shí)驗(yàn)過程中發(fā)現(xiàn)零價(jià)鐵對(duì)水中六價(jià)鉻的還原速率和去除效率與外加磁場有明顯關(guān)聯(lián)??疾炝藱C(jī)械攪拌下不同溶液初始pH、初始六價(jià)鉻濃度條件下以及零價(jià)鐵老化前后磁場對(duì)零價(jià)鐵還原水中六價(jià)鉻能力的影響。結(jié)果表明,初始溶液pH為3.0和4.0時(shí),磁場對(duì)零價(jià)鐵還原水中六價(jià)鉻的能力影響很小,而隨著溶液初始pH逐漸增加至8.0時(shí),磁場對(duì)零價(jià)鐵的還原能力的影響被顯著提高。零價(jià)鐵
8、還原水中六價(jià)鉻的能力還受到磁場類型和磁場強(qiáng)度的較大影響。溶液初始pH為7.0時(shí),無磁場時(shí)零價(jià)鐵還原六價(jià)鉻的效率在各自反應(yīng)的時(shí)間內(nèi)并無明顯變化,均在20%左右,隨著六價(jià)鉻初始濃度從2.5mg/L增加至10mg/L,磁場存在時(shí)零價(jià)鐵對(duì)六價(jià)鉻去除效率從93.3%下降至46.4%,但均高于相同條件下無磁場時(shí)六價(jià)鉻的去除效率。溶液初始pH為7.0時(shí),無磁場時(shí)零價(jià)鐵很快失去還原能力被稱為“老化”,老化后的零價(jià)鐵在施加磁場后可恢復(fù)部分還原能力,但其還
9、原能力明顯不如磁場一直存在時(shí)零價(jià)鐵的還原能力。零價(jià)鐵的還原能力主要受到其腐蝕速率及表面鈍化作用的影響,磁場的存在可促進(jìn)零價(jià)鐵表面順磁性二價(jià)鐵離子向溶液中遷移,緩解鈍化層的形成,促進(jìn)零價(jià)鐵的腐蝕,從而提高零價(jià)鐵對(duì)六價(jià)鉻的還原能力。
為控制零價(jià)鐵還原水中六價(jià)鉻后產(chǎn)生的污泥中鉻的再次釋放,采用堿激發(fā)礦渣固定化的方法來處理含鉻污泥。結(jié)果表明,污泥摻量在20~45%范圍內(nèi)的固化體可在一般市政固廢填埋場進(jìn)行填埋處置;累積浸出5d內(nèi)總鉻累積
10、浸出質(zhì)量百分比均小于0.002%,有效擴(kuò)散系數(shù)De在10-15~10-14數(shù)量級(jí)之間變化,說明經(jīng)固定化處理的污泥中鉻非常穩(wěn)定,并且釋放機(jī)制以表面沖刷為主;浸出因子LX均大于9。
通過堿激發(fā)礦渣固定含鉻污泥的浸出結(jié)果可知,這種固定化可被進(jìn)一步用于處理難度更大的含鉻廢渣。考察了零價(jià)鐵還原/堿激發(fā)礦渣固定化處理含鉻廢渣的效果。在還原過程中,與直接混合方式相比,間接混合方式更有利于零價(jià)鐵還原含鉻廢渣中六價(jià)鉻,且不能采用較高的液固比,毒
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