逐級Fenton化學氧化重度石油污染土壤的實驗研究.pdf

1、針對改性Fenton化學氧化重度石油污染土壤過程中,一次性投加大劑量的H2O2時,存在H2O2穩(wěn)定性降低、土壤溫度升高殺滅土著細菌的弊端,擬研究低劑量多次投加H2O2條件下,逐級Fenton化學氧化重度石油污染土壤的特性?？疾炝巳N重度石油污染土壤經逐級化學氧化后的修復效果,分析了石油烴(TPH)和土壤有機質(SOM)的氧化特性及其影響因素;同時分析了逐級Fenton體系中,H2O2的分解特性、溶解性鐵變化特征,并分析了H2O2分解特性

2、和溶解性鐵消耗速率對石油烴氧化的影響,為石油污染土壤的現場修復提供理論依據。
　　通過研究得到以下結論:
　　1.逐級Fenton化學氧化重度石油污染土壤特性及影響因素研究
　　(1)結果表明H2O2分2～6次投加后,土樣S1和S2的TPH去除率為30％～60%,高于一次投加的25%～30%,土壤中石油烴逐級Fenton氧化率提高了5%-30%。此外,上述分級條件下,結果表明H2O2分2-6次投加后,氧化1g TPH消

3、耗的H2O2量明顯減少,土樣S1、S2和S3中氧化1gTPH消耗的H2O2分別為40g～70g、25g～45g和40g～70g,均低于一次投加的H2O2消耗量(77g、55g和158g)。可見,分次逐級投加H2O2可以節(jié)約48%-75%的H2O2。
　　(2)逐級Fenton氧化重度石油污染土壤S1、S2、S3(初始TPH濃度分別為14.4g/kg、23.2g/kg、95.6g/kg)時,對土樣S1和S2而言,在Fe2+與H2O2

4、的摩爾比為1/129條件下,逐級投加4次H2O2后,TPH去除率最高達到58%,而單次投加的TPH去除率卻只有32%左右,提高了近2倍;而對于土樣S3而言,逐級投加4次H2O2后,TPH去除率最高達到9%,而單次投加的TPH去除率為2%～3%,提高了3倍。逐級Fenton氧化土樣S1和S2的效果優(yōu)于土樣S3。
　　(3)逐級 Fenton氧化后,土樣 S1、S2和S3中的SOM氧化率分別為2.11%～3.82%、6.48%～9.3

5、9%和0.75%～2.02%,均低于一次投加方式的SOM氧化率(3.4%～4.02%、8.42%～9.6%和2.15%～2.71%),可見,H2O2采用逐級投加后,減少了對SOM的氧化。
　　(4)不同鐵投加量對修復效果的影響實驗中,在投加次數多于4次時,土樣S1、S2和S3的TPH去除率在Fe2+與H2O2的摩爾比為1:129時達到最大值,分別為59.78%、58.82%和9.16%,而當Fe2+繼續(xù)升高到9.28mmol/L時

6、,TPH去除率略有降低,分別為57.00%、55.85%和7.27%;不同鐵投加量對土壤有機質(SOM)的影響很小,當H2O2投加次數為4時,土樣S1、S2和S3在[Fe2+]=5.8mmol/L的SOM值分別為14.43%、12.98%和14.83%,當Fe2+繼續(xù)升高到9.28mmol/L時,土樣S1、S2和S3的SOM值分別為14.67%、12.79%和14.67%。
　　2.逐級Fenton體系中H2O2分解特性研究

7、>　　(1)H2O2投加次數是影響H2O2的分解特性的主要因素,相同H2O2投量條件下,投加次數越少,H2O2分解的越快,1次投加的前4h時,H2O2的分解速率高達182.63mmol/(L?h),隨著投加次數的增加,H2O2分解逐漸減慢,6次投加后,H2O2的分解速率僅為30 mmol/(L?h)左右。
　　(2)土質也會影響H2O2的分解特性,當Fe2+投加量為8.12mmol/L時,土樣S1和S2中 H2O2的分解速率分別為

8、37.22 mmol/(L?h)～182.63 mmol/(L?h)、35.81 mmol/(L?h)～177.82 mmol/(L?h),比土壤 S3的分解速率快(26.61 mmol/(L?h)～131.64mmol/(L?h))。
　　(3)本實驗中亞鐵離子濃度對H2O2分解過程的影響與土質有關,對于土樣S1和S2,在相同投加次數條件下,均是當亞鐵離子投加濃度為8.12mmol/L時, H2O2的分解速率最大分別為182.6

9、3 mmol/(L?h)和177.82 mmol/(L?h);對于土樣S3, H2O2分解速率隨著亞鐵離子投加量的增加而增加,在亞鐵離子投加濃度為9.28mmol/L時分解最大為143.61 mmol/(L?h)。
　　3.逐級Fenton體系中溶解性總鐵轉化規(guī)律研究中,整個反應過程中的溶解性總鐵濃度是持續(xù)下降的,當Fe2+投加量為5.8mmo/L和6.96mmol/L時,溶解性鐵的消耗量為2.84mmo/L～6.18mmo/L,

10、而當Fe2+投加量為8.12mmo/L和9.28mmol/L時,溶解性鐵的消耗量為0.83mmo/L～2.70mmo/L,表明 Fe2+投加量大有利于鐵還原。
　　4. H2O2穩(wěn)定性對石油污染土壤修復的影響研究
　　(1)H2O2穩(wěn)定性對石油烴氧化的影響與土質有關,H2O2投加次數的增加能提高H2O2的穩(wěn)定性,從而提高TPH去除率,但并不是投加次數越多越好。土樣S1、S2和S3的石油烴氧化率最大的H2O2分解速率分別為42