化學(xué)吸收法捕集二氧化碳的過程集成及場協(xié)同研究.pdf

1、化學(xué)吸收法捕集二氧化碳(CO2)是控制溫室效應(yīng)的有效方法之一，但是，它的高再生能耗一直制約其廣泛應(yīng)用。為了降低化學(xué)吸收法捕集CO2的能耗，本文以乙醇胺溶液（MEA）化學(xué)吸收法捕集CO2過程為基礎(chǔ)，從熱力學(xué)系統(tǒng)集成、關(guān)鍵設(shè)備塔系統(tǒng)場協(xié)同強化和多元溶劑開發(fā)三方面，實現(xiàn)化學(xué)吸收法高效捕集CO2，主要內(nèi)容包括：
　?。?）基于集成理論提出了化學(xué)吸收法捕集電廠煙道氣中CO2同時回收煙道氣余熱和壓縮機級間熱的改進流程。以簡單換熱器系統(tǒng)實現(xiàn)兩部

2、分能量回收，該流程在捕集CO2的同時能脫除煙道氣中的二氧化硫，捕集后生成的醇胺碳酸鹽采用熱再生，少量醇胺硫酸鹽則采用耦合的雙極膜電解?；趭A點分析，改進流程能獲得最低的CO2再生能耗為2.75 GJ·t-1，較常規(guī)流程降低9％。建立了火用分析模型，對比分析了改進流程和常規(guī)流程的熱力學(xué)完善度，發(fā)現(xiàn)改進流程的火用損失較常規(guī)流程在不同煙道氣回收溫度條件下降低約15%~21%，改進流程具有較好的熱力學(xué)完善度。
　?。?）建立了吸收過程一維

3、多場協(xié)同模型，實現(xiàn)了MEA溶液吸收CO2的流動、傳熱和化學(xué)反應(yīng)耦合作用下的協(xié)同描述，提出了協(xié)同數(shù)實現(xiàn)流場、溫度場和濃度場等多場協(xié)同量化，建立了協(xié)同數(shù)越小，協(xié)同性越優(yōu)良的協(xié)同準則。最后，揭示了吸收溫度、貧液負荷、MEA質(zhì)量分數(shù)和填料對應(yīng)的協(xié)同數(shù)對CO2脫除效率、溶液溫度和再生能耗的影響規(guī)律，得出了較小的協(xié)同數(shù)產(chǎn)生較高的CO2脫除效率和較低的再生能耗的協(xié)同規(guī)律。
　?。?）二維反應(yīng)塔器中MEA溶液吸收CO2是多物理現(xiàn)象耦合作用的過程。

4、為了獲得反應(yīng)塔器的最優(yōu)協(xié)同效應(yīng)，建立了基于連續(xù)性方程、動量方程、能量方程和濃度方程的二維氣液兩相流模型，并建立了以速度和濃度的場協(xié)同方程為優(yōu)化目標函數(shù)的場協(xié)同優(yōu)化模型。采用Kvamsdal中實驗數(shù)據(jù)驗證了模型，探討了場協(xié)同優(yōu)化前后的速度分布、溫度分布和濃度分布，得出了最優(yōu)的速度分布和濃度分布是MEA溶液吸收CO2過程強化的目標流場和濃度場，優(yōu)化后CO2脫除效率提高9%?；趯EA溶液吸收CO2系統(tǒng)火用分析，場協(xié)同優(yōu)化后傳質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)兩

5、部分主要火用損失分別降低23.99%和10.58%，總的火用損失大約降低12.8%。
　　（4）對于再生CO2過程，建立了完整的氣液兩相流模型，并與Tobiesen實驗結(jié)果對比分析驗證了模型。為了強化再生過程，實現(xiàn)傳質(zhì)和傳熱最大化，基于場協(xié)同分析和氫夾點理論，提出了協(xié)同夾點理論，并形成了協(xié)同夾點圖形分析法，以碳（能量）源和碳（能量）阱獲得碳（能量）余量。建立了碳余量和能量余量達到零值時，再生CO2過程性能最優(yōu)的協(xié)同夾點原則。經(jīng)過協(xié)

6、同夾點分析，提出的內(nèi)環(huán)繞壁填料塔較光滑內(nèi)壁填料塔碳余量和能量余量大幅度降低，更趨于協(xié)同夾點。當負荷從0.286 mol·mol-1增加至0.429 mol·mol-1時，內(nèi)環(huán)繞壁塔再生能耗降低10%至14%。
　　（5）混合醇胺溶劑是提高化學(xué)吸收法捕集CO2性能的有效方法之一。提出了乙醇胺（MEA）、甲基二乙醇胺(MDEA),三乙醇胺(TEA),二乙醇胺(DEA)和2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）組成的多元（三元、四元和五元

7、）混合醇胺溶液捕集CO2過程，建立了協(xié)同分子動力學(xué)模型，分析了多元混合溶液捕集CO2時體系的傳遞性質(zhì)，獲得了CO2在多元混合溶劑中的擴散系數(shù)和多元混合溶液的粘度?；谖者^程宏觀協(xié)同數(shù)類比建立了分子協(xié)同數(shù)，揭示了擴散和分子運動協(xié)同性規(guī)律，獲得了三元混合溶液吸收CO2較四元和五元混合溶液具有更高的協(xié)同性，特別是MDEA-DEA-TEA是研究的三元混合溶劑中協(xié)同性最高的一組，最小的分子協(xié)同數(shù)為3.39。
　?。?）搭建了乙醇胺和甲醇混

8、合非水溶劑吸收和再生CO2性能測試系統(tǒng)，采用PIV測試系統(tǒng)探討了反應(yīng)塔中流場和濃度場分布。在不同的塔結(jié)構(gòu)條件下，測試了MEA體積分數(shù)為50%的非水溶劑吸收CO2的性能，得出了該混合溶劑吸收CO2性能優(yōu)于同體積分數(shù)的MEA水溶液。同時，非水溶劑在含內(nèi)件的吸收反應(yīng)塔中具有更高的吸收性能。開展的再生CO2性能測試獲得了非水溶劑再生CO2反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)，測試了在343 K~353 K等低于常規(guī)溫度條件下再生CO2性能，說明了非水溶劑再生CO2較