催化氧化-萃取集成燃油脫硫工藝研究.pdf

1、本文主要研究了利用催化氧化萃取集成體系，非均相催化氧化脫除燃油中硫化物。使用等體積浸漬法制備的Mo/γ-Al2O3催化劑表現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性。通過對(duì)催化劑進(jìn)行了XRD、H2-TPR和N2吸附-脫附表征，表明催化劑具有介孔結(jié)構(gòu)，Al2(MoO4)3是催化氧化的主要活性組分?？疾炝艘译?、甲醇、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮和水作為萃取劑對(duì)催化氧化萃取集成脫硫體系的影響，乙腈和甲醇表現(xiàn)出協(xié)同脫硫作用和優(yōu)良的溶劑特性。以Mo(16wt％

2、)/γ-Al2O3作為催化劑，在n(H2O2)/n(S)=2.3、反應(yīng)溫度60℃、v（模擬油）/v（乙腈）=3/1、催化劑用量0.2 g的條件下，苯并噻吩、二苯并噻吩和4，6-二甲基二苯并噻吩在40min內(nèi)可以被完全氧化脫除。
　　反應(yīng)過程中由于萃取劑的存在減弱了催化劑對(duì)產(chǎn)物砜類的吸附，催化劑壽命得到顯著延長(zhǎng)。反應(yīng)過程分為兩步，首先含硫化合物被萃取至萃取劑相中，然后在催化劑的催化作用下被H2O2氧化為砜類物質(zhì)，其中液液萃取過程速率

3、相對(duì)較快，氧化反應(yīng)過程被認(rèn)為足整個(gè)反應(yīng)體系的速率控制步驟。通過對(duì)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行假設(shè)，反應(yīng)體系包括液液傳質(zhì)、液固傳質(zhì)和氧化反應(yīng)三個(gè)過程，通過對(duì)動(dòng)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行計(jì)算分析認(rèn)為，反應(yīng)符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
　　以Mo/γ-Al2O3作為催化劑對(duì)噻吩的催化氧化效果較低，所以針對(duì)噻吩，采用非均相類Fenton氧化體系，制備了XO-Fe2O3/γ-Al2O3(X為第二種金屬元素)作為催化劑，以水作為萃取劑，研究了非均相類Fenton體系對(duì)噻吩的催化

4、氧化效果。對(duì)催化劑進(jìn)行了XRD、SEM和N2吸附-脫附表征。Fe2O3/γ-Al2O3具有一定催化H2O2氧化噻吩的活性，說明非均相類Fenton試劑可以催化H2O2產(chǎn)生·OH。Fe2O3/γ-Al2O3摻雜少量其它金屬可以改變其催化活性，其中以加入Cu元素后催化活性最高，說明Cu元素起到了催化劑助劑的作用，催化劑呈王見明顯的介孔性質(zhì)。Cu和Fe的負(fù)載量分別為0.6％和15％的CuO-Fe2O3/γ-Al2O3的催化活性最高。在反應(yīng)溫度