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1、零價(jià)鐵(zero-valent iron, ZVI)處理重金屬污染物是一種很有發(fā)展前途的環(huán)境修復(fù)技術(shù)。鑒于 ZVI與污染物間發(fā)生的是表面反應(yīng),采用比表面積更大的納米零價(jià)鐵(nanoscalezero-valent iron,NZVI),可顯著提高對(duì)污染物的去除效率,但是NZVI粒子的膠體性質(zhì)和其固有的鐵磁性,導(dǎo)致其易氧化、易團(tuán)聚、穩(wěn)定性差,從而降低了對(duì)污染物的去除能力。因此選用合適的載體材料,制備出反應(yīng)活性高、性能穩(wěn)定的負(fù)載型納米零價(jià)鐵
2、,有助于推進(jìn) NZVI在環(huán)境修復(fù)中的實(shí)際應(yīng)用。
本文利用膨潤(rùn)土有別于其它載體特有的結(jié)構(gòu)-功能可調(diào)、緩沖介質(zhì) pH的性質(zhì),根據(jù)待處理污染物的性能,用合適的方法制得表面 Zeta電位不同的改性膨潤(rùn)土負(fù)載納米零價(jià)鐵,并用來(lái)處理不同的重金屬污染物,即:用荷正電的羥基鋁柱撐膨潤(rùn)土負(fù)載納米零價(jià)鐵(NZVI/Al-bent)處理以Se(VI)(即:SeO42-)為代表的陰離子目標(biāo)污染物;用荷負(fù)電的鈉基膨潤(rùn)土負(fù)載納米零價(jià)鐵( NZVI/Na-
3、bent)處理以Ni(II)(即:Ni2+)為代表的陽(yáng)離子目標(biāo)污染物。通過(guò) X-射線衍射儀( X-ray diffraction,XRD)、透射電子顯微鏡( Transmission electron microscopy,TEM)及比表面積和孔隙度分析儀等方法對(duì) NZVI、NZVI/Al-bent和 NZVI/Na-bent進(jìn)行了結(jié)構(gòu)、形貌表征;結(jié)合原子吸收分光光度計(jì)(AAS)、X-射線光電子能譜(X-ray photoelectro
4、n spectroscopy,XPS)及同步輻射 X-射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(X-ray Absorption Fine Stucture,XAFS)光譜技術(shù)等現(xiàn)代分析手段,考察了兩種改性膨潤(rùn)土負(fù)載納米零價(jià)鐵(NZVI/Al-bent和 NZVI/Na-bent)與NZVI體系在去除 Se(VI)、Ni(II)重金屬污染物過(guò)程中污染物組分、介質(zhì) pH變化、溶液中鐵離子濃度、反應(yīng)產(chǎn)物種類(lèi)、組成以及主要元素的價(jià)態(tài)變化等,比較了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、材料重復(fù)
5、利用性等方面的差異,從微觀層面上研究了改性膨潤(rùn)土與NZVI處理污染物過(guò)程中的協(xié)同作用機(jī)制。
主要研究結(jié)果表明:(1)以改性膨潤(rùn)土( Na-bent、Al-bent)作為NZVI的載體,能有效地阻止其團(tuán)聚,提高對(duì)污染物去除效率,還對(duì)介質(zhì) pH具有一定的緩沖作用;
(2) NZVI/Na-bent、NZVI/ Al-bent對(duì) Se(VI)、Ni(II)去除率遠(yuǎn)大于相同鐵含量的NZVI,也明顯高于 NZVI和對(duì)應(yīng)膨潤(rùn)土對(duì)
6、其去除率的加和,顯示了 NZVI還原和改性膨潤(rùn)土吸附之間良好的協(xié)同效應(yīng);
(3)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明,NZVI、NZVI/Al-bent及 NZVI/Na-bent對(duì)重金屬污染Se( VI)、Ni( II)的去除是表面反應(yīng),均符合 L-H動(dòng)力學(xué)方程,反應(yīng)速率與污染物NZVI、NZVI/Al-bent和 NZVI/Na-bent上的吸附成正相關(guān)關(guān)系,即荷負(fù)電的NZVI/Na-bent對(duì)陽(yáng)離子 Ni(II)具有較高的去除能力,荷正電
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