25298.離子型催化水氧化體系研究

1、碩士學位論文離子型催化水氧化體系研究StudyofIonicWjjlterOxidationSystem作者學科、學J姓名：專業(yè)：罷J’指導教師：直蚩完成日期：2Q!壘生墨旦大連理工大學DaliaIlU11iVerSityofTechnology大連理工大學碩士學位論文摘要充分利用可再生能源太陽能是減少傳統能源使用的有效途徑之一【l‘3J。高效的把太陽能轉化為化學能是一個至關重要的問題。實現這個目標的有效方法之一是利用太陽輻射能量轉換將

2、水分解成氫氣和氧氣，如今有關模擬自然界中的光致水放氧過程的研究越來越多，研究水氧化催化劑也成為了熱點【4’。71。最近幾年本課題組研究開發(fā)的Ru(bda)L2(L=2，2’聯吡啶6，6’二羧酸)類的水氧化催化劑有很高的催化活性。根據反應機理得知，在催化水氧化過程中發(fā)生雙分子耦合形成I沁OORu的高活性水氧化中間體，因而如何促進這類催化劑分子間的相互作用成為提高這類催化劑催化水氧化效率的關鍵。本論文設計合成了四個基于釕的水氧化催化劑[Ru

3、(bda)L2】(H2bda=2，2’聯吡啶6，6’二甲酸；L1=4羧基吡啶，Rul；L2=4二甲氨基吡啶，Ru2；L3=4(2二甲氨基乙基)吡啶，Ru3；L4=4(2乙基4甲基1羥基苯基)吡啶，Ru4)。加入等摩爾量NaoH催化劑Rul形成催化劑Rul，，加入等摩爾量HCl催化劑Ru2形成催化劑Rll2，。在一定條件下它們可以實現化學法和光驅動催化水放氧。催化劑Rul，(11711)的TON比催化劑Rul(8637)提高307，催化劑

4、Ru2，(5847)比催化劑Rll2提高126。通過調節(jié)催化體系的pH值，使這兩個催化劑的軸向配體形成陰離子和陽離子狀態(tài)，通過分子間的陰陽離子相互作用提高混合催化劑的催化活性。研究結果發(fā)現在pH=40的條件下催化劑Rul2的TON比催化劑Rul和Ru2提高接近2倍，而在pH=68的條件下催化劑Rul2的TON有較小的提高，在pH=1O的條件下TON沒有明顯提高，只是催化劑Rul和Rll2單獨起催化作用。關鍵詞：水氧化；離子型催化劑；離子