12617.納米多孔鈀催化二氧化碳加氫反應(yīng)的研究

1、碩士學位論文納米多孔鈀催化二氧化碳加氫反應(yīng)的研究NanoporousPalladium—catalyzedHydrogenationofCarbonDioxide學21307075大連理工大學DalianUniversityofTechnology大連理工大學碩士學位論文摘要二氧化碳是一種C1家族中最為豐富的碳資源，具有廉價易得、無毒、可再生等優(yōu)點。其固定化及資源化研究是世界各國普遍關(guān)注的重要課題之一。其中，催化二氧化碳加氫合成甲酸(鹽

2、)是資源化利用有效途徑之一。甲酸不僅是重要的有機合成原料，也是一種重要的液態(tài)儲氫材料。因此，開發(fā)高活性的催化劑催化二氧化碳加氫制備甲酸(鹽)成為人們研究的熱點。本論文首次以氫氣為氫源，對納米多孔鈀(PdNPore)催化劑催化二氧化碳(C02)加氫合成甲酸(鹽)的反應(yīng)進行了系統(tǒng)的研究。在堿性水溶液中，氫氣分子在納米多孔鈀催化劑表面發(fā)生異裂，生成PdH活性物種，還原C02得到產(chǎn)物甲酸鹽。1由于二氧化碳在堿的水溶液中以碳酸氫鹽的形式存在，故本

3、文以碳酸氫鈉加氫合成甲酸鈉為模型反應(yīng)，對催化劑、溫度、壓力、堿及堿液的濃度等影響因素進行了考察。最優(yōu)反應(yīng)條件為：納米多孔鈀2(5m01％)，05MNaHC03水溶液為底物，H2的壓力為10MPa，反應(yīng)溫度為80oC，時間為20h。甲酸鈉的產(chǎn)率最高可達99％，選擇性達到100％。2研究表明，納米多孔鈀催化劑表面高度均勻分散的納米孔道結(jié)構(gòu)有利于催化二氧化碳加氫合成甲酸鹽的進行；在反應(yīng)中，納米多孔鈀無浸出；納米多孔鈀重復(fù)利用3次，其催化活性無