珠江三角洲鼻咽癌高發(fā)區(qū)的生態(tài)地球化學(xué)環(huán)境及其與人群健康關(guān)系研究.pdf

1、本研究在系統(tǒng)的野外考察和采樣的基礎(chǔ)上，重點分析了四會區(qū)內(nèi)鼻咽癌高發(fā)區(qū)和相對低發(fā)區(qū)巖石、表層土壤、土壤剖面、飲用水、農(nóng)作物等樣品中無機(jī)元素含量特征；評估了微量元素在不同環(huán)境介質(zhì)中的污染程度及生態(tài)風(fēng)險；結(jié)合元素在土壤剖面中的分布特征及各元素的地球化學(xué)性質(zhì)，綜合運用富集因子、多元統(tǒng)計、地統(tǒng)計等方法辨識了土壤中無機(jī)元素的來源；剖析了無機(jī)元素在不同環(huán)境體系中的來源、存在形態(tài)、遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律；并探討了四會鼻咽癌高發(fā)可能的環(huán)境地球化學(xué)因素。

2、本研究取得以下主要結(jié)論和認(rèn)識： (1)四會地區(qū)長期以來一直是我國乃至全世界鼻咽癌發(fā)病率和死亡率最高的地區(qū)。近三十多年來，鼻咽癌發(fā)病率和死亡率均較高，且發(fā)病率相當(dāng)穩(wěn)定，而死亡率有顯著下降趨勢。四會市內(nèi)鼻咽癌發(fā)病率和死亡率有明顯地區(qū)差異。相對高發(fā)區(qū)主要分布在基巖為花崗巖、接近還原環(huán)境的河谷盆地或河流沖積平原。 (2)研究區(qū)內(nèi)四會花崗巖體元素含量具有明顯分異特征。相對華南-右江造山帶花崗巖，四會花崗巖顯著富集親鐵元素Cr、親銅

3、元素Pb和親石元素U；顯著貧乏親銅元素Cd、Zn，親鐵元素Co、Cr，親石元素Mg。 (3)相對中國東部大陸地殼元素豐度，研究區(qū)內(nèi)砂頁巖中親銅元素As和Sb等富集程度最高，親石元素U、Th和親銅元素Se、Sn等其次；顯著貧乏親石元素Mg、Ca、Sr，親鐵元素Co、Mn。 (4)四會鼻咽癌高發(fā)區(qū)表層土壤無機(jī)元素含量具有明顯分異特征。與我國土壤元素背景值相比，表層土壤中Sn富集程度最高，平均含量為背景值的2.65倍；Be、C

4、d、Fe、Hg、Pb、Se、Th、U和Al等元素的含量略高于背景值，平均含量介于背景值的1～2倍。 (5)富集因子、元素縱剖面分布特征、多元統(tǒng)計和地統(tǒng)計等方法綜合分析結(jié)果指示，高發(fā)區(qū)土壤中Be、Co、Cr、Cu、F、Ni、Sn、Mg、K、Mo、Pb、Zn、Sr、Th、U、Mn、Se、Si、Al和Fe等元素以自然來源為主，受人為干擾較??；而Cd、Hg、P、Sb、Ca等元素可能以農(nóng)業(yè)輸入為主，受人類活動干擾較大。As為混合源元素，自

5、然源和人為來源的比例相當(dāng)。 (6)相對我國土壤元素背景值，低發(fā)區(qū)表層土壤中Se富集程度較高，平均含量為背景值的2.27倍；As、Cr、Hg、Pb、Sn、Th、Al、Fe和K等元素含量高于背景值，平均含量介于背景值的1～2倍。 (7)不同重金屬元素在同一化學(xué)形態(tài)上的含量或者同一重金屬元素的不同化學(xué)形態(tài)的分布均存在很大差異。按照同一重金屬元素的不同化學(xué)形態(tài)分布特征可將研究區(qū)土壤中重金屬分為四類。 (8)各重金屬生物可

6、利用性和潛在可利用性差異均較大。其中Cd、Mn的生物可利用性最高，平均可利用性指數(shù)分別達(dá)0.54、0.5。 (9)按照重金屬元素生物可利用性隨環(huán)境條件變化趨勢可以分為增強(qiáng)型、緩變型、減弱型三類。重金屬元素的生物可利用性與其總量、土壤pH、OM關(guān)系密切。隨著該地區(qū)土壤酸化的可能加劇，不但會導(dǎo)致Hg、Pb、Ni等毒性較大的重金屬元素活性增強(qiáng)，同時也會造成營養(yǎng)元素Mo可利用性的降低。 (10)研究區(qū)農(nóng)作物重金屬污染程度整體呈中

7、等水平，但不同區(qū)域污染程度相差較大。其中，龍江高發(fā)區(qū)農(nóng)作物污染最為嚴(yán)重，呈重污染水平，主要超標(biāo)元素為Pb、Ni、Cd和As；江林區(qū)次之，呈中等污染水平，主要超標(biāo)元素為Pb、Ni、As和Cd；威整區(qū)農(nóng)作物污染程度最輕，污染超過警戒級，主要超標(biāo)元素為Pb、Cd和As。 (11)研究區(qū)內(nèi)飲用水中超標(biāo)項目種類較多，各項目超標(biāo)程度也有較大差異。超標(biāo)的項目主要為pH值、NO3-、Fe、Al和Pb等，也有部分水樣的As、Hg、Mn、Zn和NH

8、4+含量超標(biāo)。不同區(qū)域水質(zhì)差異較大。高發(fā)區(qū)飲用水污染主要與該區(qū)及周邊地區(qū)的工農(nóng)業(yè)活動、該區(qū)特殊的地形地貌及水文條件等有關(guān)。低發(fā)區(qū)水質(zhì)相對較好，但也存在飲用水酸化、部分樣品NO3-、Fe、Al和Pb超標(biāo)的問題。 (12)食用蔬菜暴露重金屬致癌風(fēng)險較低，但暴露非致癌重金屬的健康風(fēng)險較高。由蔬菜攝入重金屬致癌物的總致癌風(fēng)險3.02×10-6。蔬菜暴露重金屬總健康風(fēng)險指數(shù)平均值為1.55，高于警戒值，其中貢獻(xiàn)率較高的是As、Pb、Cd、

9、Mn和Cr。而Cu、Zn、Se、Mo和Fe的風(fēng)險指數(shù)均低于0.05，由這些元素過量所導(dǎo)致的健康危害風(fēng)險性很低，但可能存在不足的風(fēng)險。 (13)食用稻米暴露重金屬致癌風(fēng)險較低，但暴露非致癌重金屬的健康風(fēng)險非常高。由稻米攝入重金屬致癌物的總致癌風(fēng)險為2.42×10-5，低于推薦的最大可接受年風(fēng)險水平。稻米攝入重金屬對人體健康的總風(fēng)險為20.57，遠(yuǎn)高于警戒值。存在健康風(fēng)險的主要為Pb、Cd、As和Cr，其中，Pb的健康風(fēng)險指數(shù)最高，

10、均值為12.93，稻米Pb對人體潛在的健康危害非常大。Ni、Cu、Zn、Hg、Se、Sb、Mo和Fe等重金屬的健康風(fēng)險均較低，不會因過量而對人體產(chǎn)生不利影響。 (14)飲水暴露重金屬致癌風(fēng)險較低，但暴露非致癌重金屬的健康風(fēng)險較高。飲水暴露重金屬致癌物總致癌風(fēng)險為1.63×10-6，遠(yuǎn)低于推薦的最大可接受年風(fēng)險水平。飲用水?dāng)z入重金屬對人體健康的總風(fēng)險指數(shù)為2.59，遠(yuǎn)高于警戒值。在所有評價物質(zhì)中，NO3-的健康風(fēng)險指數(shù)最高，均值為

11、1.97，表明飲水NO3-對人體潛在的健康危害較大。 (15)相對大陸地殼平均值，四會鼻咽癌高發(fā)區(qū)花崗巖中Cu含量異常低。對比我國土壤背景值，鼻咽癌高、低發(fā)區(qū)土壤Cu含量均較低。高發(fā)區(qū)各類環(huán)境介質(zhì)中Cu含量均極顯著低于低發(fā)區(qū)和順德區(qū)。鼻咽痛高、低發(fā)區(qū)農(nóng)村居民Cu攝入均以稻米為主要來源，蔬菜其次，而飲水相對甚微；高、低發(fā)區(qū)居民Cu每同攝入量均小于中國營養(yǎng)學(xué)會推薦的適宜攝入量；且高發(fā)區(qū)居民Cu每日攝入量遠(yuǎn)低于低發(fā)區(qū)和適宜攝入量。

12、 (16)相對大陸地殼平均值，四會鼻咽癌高發(fā)區(qū)花崗巖中Se含量異常低，而低發(fā)區(qū)砂頁巖中Se則顯著富集。高發(fā)區(qū)巖石、土壤、農(nóng)作物等環(huán)境介質(zhì)中Se含量極顯著低于低發(fā)區(qū)，油麥菜、飲用水等介質(zhì)中Se含量均顯著低于順德區(qū)。鼻咽癌高、低發(fā)區(qū)居民Se攝入均以稻米為主要來源，蔬菜其次，而飲水相對較小。高、低發(fā)區(qū)居民Se每日攝入量均遠(yuǎn)小于適宜攝入量；但低發(fā)區(qū)居民Se每日攝入量高于適宜攝入量值下限，而高發(fā)區(qū)低于其下限。高發(fā)區(qū)居民Se每日攝入量遠(yuǎn)低于低發(fā)

13、區(qū)，僅相當(dāng)于低發(fā)區(qū)的60％。 (17)鼻咽癌高、低發(fā)區(qū)巖石中放射性元素U、Th相對大陸地殼均有一定的富集，尤其是高發(fā)區(qū)的U富集程度相當(dāng)高，平均含量為地殼豐度的8倍多，且高發(fā)區(qū)巖石樣品中U含量極顯著高于低發(fā)區(qū)，高發(fā)區(qū)U平均含量為低發(fā)區(qū)的4倍，而Th含量相當(dāng)。高發(fā)區(qū)土壤中U極顯著高于低發(fā)區(qū)和順德區(qū)，Th含量顯著高于低發(fā)區(qū)，而與順德區(qū)相當(dāng)，且高發(fā)區(qū)、低發(fā)區(qū)和順德區(qū)土壤U、Th含量相對我國土壤背景值均有較高的富集。高發(fā)區(qū)稻米和油麥菜中U

14、含量高于低發(fā)區(qū)，差異無顯著意義，而小白菜中U含量顯著高于低發(fā)區(qū)，高發(fā)區(qū)油麥菜中U、Th含量均高于順德區(qū)，Th差異顯著，U差異不顯著。高發(fā)區(qū)飲用水中U、Th均高于低發(fā)區(qū)，其中，U含量差異極顯著，而Th差異不顯著。 (18)鼻咽癌高、低發(fā)區(qū)人群強(qiáng)致癌物N—亞硝基化合物的暴露風(fēng)險較高，尤其是高發(fā)區(qū)人群。鼻咽癌高、低發(fā)區(qū)飲用水中NO3-含量均較高，且高發(fā)區(qū)顯著高于低發(fā)區(qū)，極顯著高于順德區(qū)；高發(fā)區(qū)飲用水中NH4+部分樣品較高，低發(fā)區(qū)飲用水

15、中NH4+含量普遍較低；NO2-含量在高、低發(fā)區(qū)均較低；飲用水中NH4+、NO2-含量高發(fā)區(qū)均高于低發(fā)區(qū)，差異不顯著。四會地區(qū)是地下肥水的分布區(qū)，且多年來大量施用化肥，這兩者可能該地區(qū)主要的氮源；高發(fā)區(qū)龍江河谷盆地特殊的地形地貌、水文地質(zhì)條件為氮源在此沉積、進(jìn)入地下水提供了條件，導(dǎo)致了該區(qū)飲用水NO3-含量較高，超標(biāo)嚴(yán)重；而農(nóng)肥、污水是另一類污染源，它們提供胺、酰胺。這些都為生成強(qiáng)致癌物N—亞硝基化合物提供了有利條件。此外，該地區(qū)某些食

16、物中N—亞硝基化合物超標(biāo)也非常嚴(yán)重。 (19)遺傳因素不是四會地區(qū)鼻咽癌高發(fā)的唯一原因，EB病毒、營養(yǎng)水平、飲酒和吸煙等均不是四會鼻咽癌高發(fā)的主要致癌因素。四會鼻咽癌的高發(fā)可能主要是由于環(huán)境中放射性元素U、Th以及N—亞硝基化合物協(xié)同激發(fā)人群遺傳易感基因所致。人體內(nèi)適量的Se、Cu具有抗癌性；而且Se、Cu對人體所接觸的所有N—亞硝基化合物具有內(nèi)源性和外源性阻斷能力，對N—亞硝基化合物的致癌性具有顯著的拮抗作用。此外，Se、Cu

17、對放射性元素造成的輻射損傷有防治效果，對放射性元素的輻射致癌性也具有顯著的拮抗作用。鼻咽癌在四會區(qū)內(nèi)的發(fā)病不均可能是環(huán)境中放射性元素U、Th，微量元素Se、Cu以及N—亞硝基化合物等多重因素區(qū)域差異的結(jié)果。 本研究的創(chuàng)新之處主要體現(xiàn)在： (1)系統(tǒng)而深入分析了珠江三角洲鼻咽癌典型高發(fā)區(qū)的生態(tài)環(huán)境地球化學(xué)特征，并評估了微量元素在不同環(huán)境介質(zhì)中的污染程度及生態(tài)風(fēng)險，剖析了土壤中無機(jī)元素的主要來源。 (2)定量估算了不

18、同發(fā)病區(qū)普通人群對異常元素的攝入量，通過高發(fā)區(qū)與低發(fā)區(qū)、高發(fā)區(qū)普通人群攝入量與適宜攝入量之間對比，來探求可能致病因素，使結(jié)論更加精確和合理。從而突破前人簡單對比鼻咽癌高、低發(fā)區(qū)各環(huán)境介質(zhì)中異常元素含量，來探求可能致病因素的做法。 (3)充分借助生態(tài)毒理學(xué)、醫(yī)學(xué)地質(zhì)等領(lǐng)域的研究成果，深入剖析環(huán)境致癌因子與鼻咽癌發(fā)病、以及抗癌元素與致癌因子之間的關(guān)系，提出四會地區(qū)鼻咽癌高發(fā)及區(qū)域發(fā)病不均可能主要與N—亞硝基化合物、放射性元素、抗癌元