過渡金屬氧化物的分子束外延生長及其相應器件的非易失存儲研究.pdf

1、信息技術的未來繁榮完全依賴于先進功能的原理性器件的出現(xiàn)及其特征尺寸成功最小化。當前正在探索的新型非易失存儲技術領域在半導體器件中一直保持著功能性增加。在這一領域中，許多非易失性存儲器得到快速發(fā)展，而基于電阻的存儲器包括磁隨機存取存儲器（MRAM）、相變隨機存取存儲器（PRAM）及阻變隨機存取存儲器（RRAM）。對于后者，其原理是很多過渡金屬氧化物在不同極性的外電壓脈沖誘導出不同電阻態(tài)的效應。然而，RRAM的微觀機制還一直存大爭議。由于制

2、備條件的不同，同樣材料或一樣結構的器件，所得到的開關行為卻很大不同。例如，在同一的Pt/TiO2/TiN器件，有人得到的是單極電阻開關行為而有人卻是偶極開關行為。在所展現(xiàn)出電阻開關行為的過渡金屬氧化物很多都是多晶或者非晶，這樣很難揭示出真正的開關機制。因此，在我們的研究工作中，我們通過分子束外延法在失配很小的Nb摻雜的SrTiO3（Nb：STO）上外延生長出銳鈦礦相的TiO2單晶薄膜，并制備出Pt/TiO2/Nb：STO/Pt器件。對所

3、制備的原始器件不施加任何偏壓時，器件在正向電壓區(qū)沒有展現(xiàn)出電阻開關行為。然而，當對器件施加足夠大的反向偏壓時，器件卻展現(xiàn)出明顯的電阻開關回線。在回線中的+0.5 V處，電阻開關幅度高達115000％。并且，每個高阻態(tài)與低阻態(tài)能保持10小時以上而無明顯的衰減。這一開關效應可能歸因為TiO2薄膜內的氧位濃度的變化。在這一模型中，TiO2薄膜分成兩部分區(qū)域，含有大量氧空位的區(qū)域電阻很小，而無或極少量氧空位的區(qū)域電阻很大。在外電場作用下，這兩部

4、分區(qū)域不斷發(fā)生相互轉化，而出現(xiàn)電阻開關行為。如果這一模型能真正反映出電阻開關機制，那么也展現(xiàn)出電阻開關行為的稀磁半導體電阻開關過程中磁性必然發(fā)生變化。 為了進一步確認這一模型，我們使用分子束外延法在Nb：SrTiO3襯底上生長了Mn摻雜的TiO2薄膜，然后制備出Ti/Mn：TiO2/Nb： SrTiO3/Ti器件。在我們的實驗中，我們發(fā)現(xiàn)此器件跟Pt/TiO2/Nb： SrTiO3/Pt器件一樣展現(xiàn)出同樣的行為。我們發(fā)現(xiàn)，對于未

5、施加偏壓的原始Ti/Mn：TiO2/Nb： SrTiO3/Ti器件展現(xiàn)出順磁行為；當對器件施加一正向偏壓使其處于低阻態(tài)時，器件展現(xiàn)出很明顯的鐵磁性；而另一方面施加一反向偏壓使處于高阻態(tài)時也展現(xiàn)鐵磁性，但在5K時的磁化強度卻比處于低阻態(tài)時小三倍以上。這一外電場誘導的鐵磁性行為可能與氧空位的變化有很大關系并且束縛磁激子模型（BMP）能做出很好的解釋。根據(jù)束縛磁激子模型，一個氧空位束縛住一個電子形成類氫原子軌道，而磁性離子通過被局域化的電子的

6、調制作用產(chǎn)生自旋耦合。在初始的Ti/Mn：TiO2/Nb： SrTiO3/Ti中的Mn：TiO2薄膜中的氧空位少，所以使得類氫原子軌道半徑太小而不能發(fā)生相互疊加，于是表現(xiàn)出順磁性。當施加正向偏壓時，大量的氧空位注入Mn：TiO2薄膜后類氫原子軌道能發(fā)生強烈疊加時就會出現(xiàn)全局的鐵磁性。而當施加反向偏壓時，氧空位從薄膜中遷移回Nb：SrTiO3而使得類氫原子軌道半徑減小，這樣使得軌道間的疊加變小，于是出現(xiàn)弱的鐵磁性。對于這一外電場控制磁性的