2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、微囊藻毒素是水體富營養(yǎng)化藻類中產(chǎn)生的一類肝臟毒索,是潛在的腫瘤促進(jìn)劑,而且具有化學(xué)穩(wěn)定性,不能被常規(guī)飲用水處理工藝有效地脫除。高級氧化技術(shù)是以羥基自由基(·OH)為主要氧化劑的水處理技術(shù),在適當(dāng)?shù)臈l件下,可以將污染物礦化為水、二氧化碳和無機(jī)鹽。高級氧化技術(shù)為微污染水中微囊藻毒素的降解指明了方向。 為了研究微囊藻毒素的降解技術(shù),首先優(yōu)化了從實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)的銅綠微囊藻中提取微囊藻毒素的程序,并建立了固相萃取和高效液相色譜(SPE-HPL

2、C)富集和分析微囊藻毒素的方法。本文以廣泛存在的微囊藻毒素MC-LR、MC-RR為研究目標(biāo),采用了均相高級氧化技術(shù)如UV/H2O2光氧化和Fenton試劑氧化、非均相高級氧化技術(shù)如UV/TiO2-Fe3+光催化氧化、常規(guī)混凝與Fenton試劑氧化聯(lián)用技術(shù)以及高錳酸鉀氧化技術(shù)等,研究了微囊藻毒素的降解行為。 研究結(jié)果表明,UV/H2O2光氧化能有效地降解微囊藻毒素,·OH氧化和UV光分解是微囊藻毒素降解的直接原因;藻毒素的降解經(jīng)歷

3、了異構(gòu)化、·OH對共軛二烯和肽鍵的親電加成、ADDA和肽環(huán)斷裂、有機(jī)中間體的進(jìn)一步降解等過程,降解過程能近似用準(zhǔn)一級動力學(xué)方程描述;根據(jù)UV光分解、H2O2和·OH氧化微囊藻毒素的原理和穩(wěn)態(tài)近似法,建立了UV/H2O2光氧化降解藻毒素的動力學(xué)模型,能很好地解釋溶液中H2O2、HO2-、CO32-、HCO3-等對藻毒素降解的影響;對比實(shí)驗(yàn)表明UV光分解對藻毒素有一定的降解作用,而H2O2氧化藻毒素的效率很低。UV/H2O2光氧化體系中,U

4、V和H2O2氧化去除藻毒素具有協(xié)同作用,H2O2在UV照射下產(chǎn)生的·OH對藻毒素有很強(qiáng)的氧化能力;UV/H2O2光氧化過程中溶液pH值的變化,說明藻毒素并不是直接被礦化為CO2、H2O和其它無機(jī)小分子物質(zhì),而是經(jīng)歷了一系列中間產(chǎn)物,由大分子逐漸變?yōu)樾》肿游镔|(zhì);藻毒素的降解效率與其起始濃度、pH值、H2O2濃度、光照強(qiáng)度及反應(yīng)時間等有關(guān)。藻毒素起始濃度的增加會顯著減小其降解速率。在中性和弱堿性條件下,藻毒素的降解速率較快。在較低的H2O2

5、濃度范圍(0~1mmol·L-1)內(nèi),H2O2濃度的增加可以顯著地提高藻毒素的降解速率,MC-LR、MC-RR降解的總表觀速率常數(shù)kobs與H2O2濃度的關(guān)系可分別表示為:kobs=0.0378CH2O20.2115(MC-LR)、kobs=0.0512CH2O20.1467(MC-RR)。H2O2濃度較高時,會明顯抑制藻毒素的降解。光照強(qiáng)度的增大能促進(jìn)藻毒素的降解,但是二者之間并沒有直接的正比關(guān)系。最佳實(shí)驗(yàn)條件下,起始濃度為0.20m

6、g/L的MC-LR和0.72mg/L的MC-RR溶液的去除效率分別可以達(dá)到80.8%和94.8%。 Fenton試劑也能有效地氧化微囊藻毒素,但氧化機(jī)理與UV/H2O2光氧化有所差異。反應(yīng)初始階段,大部分微囊藻毒素得到降解,降解過程與準(zhǔn)一級動力學(xué)有很好的相關(guān)性,然后進(jìn)入一個相對緩和的氧化過程;藻毒素的降解效率與其起始濃度、Fe2+濃度、pH值、H2O2濃度及反應(yīng)時間等有關(guān)。本實(shí)驗(yàn)條件下,反應(yīng)30min后,起始濃度為0.41mg/

7、L的MC-LR和1.45mg/L的MC-RR溶液的去除效率分別可以達(dá)到92.4%和95.8%;在光照條件下,F(xiàn)enton試劑和類Fenton試劑降解藻毒素的能力會得到很大的提高。UV和Fe2+或者Fe3+對氧化去除藻毒素具有協(xié)同作用,反應(yīng)過程中形成的Fe(Ⅲ)復(fù)合物能提高·OH的生成速率;Fenton和類Fenton體系氧化微囊藻毒素的能力為:UV/Fe2+/H2O2≈UV/Fe3+/FH2O2>Fe2+/H2O2>Fe3+/H2O2;

8、混凝工藝去除溶解性藻毒素的能力有限,但能去除包括細(xì)胞內(nèi)藻毒素的大部分有機(jī)物,能改善Fenton試劑和類Fenton試劑氧化藻毒素的效果,二者聯(lián)用能經(jīng)濟(jì)有效地去除微囊藻毒素。 UV/TiO2-Fe3+多相光催化氧化能有效地降解藻毒素,降解過程可以很好地用L-H動力學(xué)模型來進(jìn)行描述;MC-LR、MC-RR降解的表觀反應(yīng)速率常數(shù)kr分別為0.2435和0.4102mg·L-1·min-1,Langmiur吸附平衡常數(shù)KA分別為2.63

9、01和0.7606mg-1·L;光催化劑TiO2-Fe3+的加入量有一最佳值,在最佳添加量下,能有效增加催化劑表面的活性吸附位和Fe(Ⅲ)復(fù)合物的量;低光照強(qiáng)度下,速率常數(shù)與光強(qiáng)之間呈良好的線性關(guān)系。對藻毒素MC-LR,其線性關(guān)系式為k=0.052I+0.020(R2=0.9979)。對藻毒素MC-RR,其線性關(guān)系式為k=0.050I+0.015(R2=0.9989);多相光催化氧化去除藻毒素的氧化能力為:UV/TiO2-Fe3+/H2

10、O2>UV/TiO2-Fe3+>UV/TiO2。Fe3+離子的摻雜能提高TiO2催化劑的光催化活性,適量H2O2的加入,能提高·OH的生成速率,促進(jìn)了對藻毒素的降解率。 高錳酸鉀通過氧化ADDA基團(tuán)的共軛雙鍵能使微囊藻毒素脫毒,對微囊藻毒素有一定的氧化能力。 本文為有效防治微污染水中藻毒素污染提供了理論依據(jù),同時也豐富了高級氧化技術(shù)的理論,為UV/H2O2、Fenton試劑和類Fenton試劑、UV/TiO2-Fe3+、

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